对于高能量和长循环锂金属电池（LMB）而言，对锂负极和高压正极都具有高稳定性的电解液至关重要。然而，普通电解质中的游离活性溶剂在锂负极和高压正极都很容易分解。其中，局部高浓度电解质（LHCEs）通过Li+配位在很大程度上限制了活性溶剂，但游离分子仍会在电极表面的Li+去溶剂化时释放出来，从而在长循环过程中造成持续分解。
在此，浙江大学陆俊，南方科技大学邓永红，大湾区大学常建等人通过引入精心设计和新合成的双极性溶剂分子（一个是离子解离极性头，另一个是高度氟化的非极性尾），一种分子竞争性溶解电解质（MCE）被证明可以稳定高压 LMB。双极分子通过微弱的配位相互作用竞争性地解离Li+，大大降低了电解液中活性溶剂的比例，并减少了去溶剂化过程中电极上的有害分解。
因此，MCE使1.4 Ah金属锂软包电池的堆叠能量密度达到450 Wh kg-1，并且在400个循环周期内具有良好的稳定性（保持率：81%）。此外，在实际条件下，MCE 还能使能量密度高达417 Wh kg-1的2.5 Ah Li-S 软包电池在70个周期内保持稳定运行。
总之，该工作通过使用双极OFE溶剂来稳定传统的醚、碳酸酯和腈，开发出了一种竞争性溶剂化电解质。得益于OFE与Li+的竞争性配位，主溶剂化鞘中的活性溶剂以及高活性电极上的相关副反应都大大减少。分子竞争电解质（MCE）的独特溶剂化结构可显著减少电极与溶剂之间的副反应，从而促进形成稳定而薄的锂金属负极 SEI 和高压正极 CEI。
与高压商用正极（NCM811）配对，1.4Ah 的软包电池具有 450 Wh kg-1 的高能量密度，可在苛刻的条件下（正极负载：4 mAh cm-2，截止电流：1 mAh cm-2）稳定工作超过 400 个循环（保持率：81%）。使用各种插入式氧化物正极（包括 LFP、LCO 和 NCM622）的其他 LMB 也表现出出色的稳定性。此外，使 2.5 Ah Li-S 软包电池在 70 个循环周期内稳定运行。因此，这种具有竞争性配位结构的高稳定性电解质的设计理念，为在实际条件下开发高能量、长循环的LMB提供了一条前景广阔的道路。
Molecular Design of Competitive Solvation Electrolytes for Practical High-Energy and Long-Cycling Lithium-Metal Batteries , Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202312413
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