​浙江理工陈鹏作/童赟AFM：异质酞菁钴/硫改性空心碳球增强CO2还原和Zn-CO2电池

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​浙江理工陈鹏作/童赟AFM：异质酞菁钴/硫改性空心碳球增强CO2还原和Zn-CO2电池
单原子催化剂(SACs)的配位环境调节在电化学CO2还原反应(CO2RR)中得到了广泛的应用。然而，SACs与载体的相互作用对催化性能的影响并不全面。
​浙江理工陈鹏作/童赟AFM：异质酞菁钴/硫改性空心碳球增强CO2还原和Zn-CO2电池
在此，浙江理工大学陈鹏作、童赟等人以酞菁钴(CoPc)为例，提出了以空心碳球(S-NHC)为载体的杂S原子掺杂策略，揭示了微环境调控与单钴原子催化活性之间的内在关系。
具体而言，额外的S掺杂会引起更多的碳缺陷，增加S-NHC样品中吡咯N的含量，导致非均相CoPc/S-NHC的电子相互作用增强，从而提高CO2RR性能。结果显示，该催化剂在- 0.6 V时的CO选择性最高，接近100%，在- 0.4 ~ – 0.8 V的宽电位范围内，FECO的选择性超过90%。
本研究采用CoPc/S-NHC正极的Zn-CO2电池在4.7 mA cm -2时的最大功率密度高达2.68 mW cm -2。此外，原位衰减全反射红外光谱(ATR-IR)揭示了关键的*COOH和*CO中间体的形成，计算结果证实了这些中间体在CoPc/S-NHC上的吉布斯自由能的优化，表明了调控策略的可行性。
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图1. CoPc/S-NHC的电化学性能
总之，该工作提出了一种杂原子掺杂策略来设计N掺杂和S, N共掺杂空心碳球，并使用它们作为载体来锚定Co单原子。研究表明，S掺杂增加了碳缺陷和吡咯氮的优势。金属Co与碳载体之间的强电子转移提高了CO2RR的本征催化活性。原位ATR-IR揭示了*COOH和*CO的关键反应中间体，DFT计算证实了较低的*COOH生成能垒和更合适的*CO吸附能。
结果表明，CoPc/S-NHC催化剂对CO的催化活性优于CO2RR。此外，CoPc/S-NHC催化剂在Zn-CO2电池中的应用也得到了扩展。最大功率密度为2.68 mW cm−2，回收稳定性良好。因此，该项工作为研究和应用微环境调控策略开发其他先进电催化剂提供了新的视角。
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图2. Zn-CO2电池的电化学性能
Heterogeneous Cobalt Phthalocyanine/Sulfur-Modified Hollow Carbon Sphere for Boosting CO2 Electroreduction and Zn–CO2 Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202312552

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