通过简单的合成途径和廉价的原材料获得具有优异的沉积/剥离镁离子性能和正极兼容性的电解质已成为可充电镁电池(RMB)的长期追求。
在此,上海交通大学努丽燕娜团队提出了一种高效的酰胺镁碱调制硼基电解质TMPLB,该电解质通过简便的原位一锅法获得的,即在四氢呋喃(THF)中混合含氯化锂的酰胺镁碱 TMPL(2,2,6,6-四甲基哌啶基氯化镁氯化锂络合物)和路易斯酸 B(OTFE)3(三(2,2,2-三氟乙基)硼酸酯)。
核磁共振(NMR)结果显示,TMPLB 电解质主要由活性阳离子 [Mg2(μ-Cl)3-6THF]+ 和阴离子 [(TMP)B(OTFE)3]–组成。除镁电极形成有利的固体电解质相(SEI)外,在循环的 Mo6S8 上原位生成的稳健正极电解质相(CEI)共同赋予了卓越的 Mg2+ 转移动力学和循环稳定性。结果显示,Mo6S8||Mg 全电池可循环使用超过 3000 次,在 5 C 条件下的容量保持率高达 88.2 mAh g-1。
总之,该工作报道了一种酰胺镁碱调制的硼基TMPLB电解质,该电解质结合了THF中含LiCl的TMPL和B(OTFE)3。TMPLB电解质不仅与Mg负极表现出良好的相容性,形成了有效的SEI,而且还能在Mo6S8表面原位生成持久稳定的CEI。由无机和有机组分组成的CEI大大提高了Mo6S8的循环稳定性,并赋予了良好的Mg2+转移动力学。
得益于高效CEI和SEI的优势,基于TMPLB电解质的Mo6S8||Mg电池在5C下循环3000次后表现出88.2 mAh g-1的长期稳定性,容量保持率为94.3%。因此,本工作为构建有效的CEI和SEI层以提高RMBs的界面稳定性和Mg2+输运动力学提供了新的方向。
A Hauser-base modulated boron-based electrolyte empowering superior interfacial chemistry in rechargeable magnesium batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103152
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