​中南邱晓清/陈善勇ACS Nano:Mn单原子调节Fe-NC催化剂实现高效耐用的氧催化和锌空气电池

​中南邱晓清/陈善勇ACS Nano:Mn单原子调节Fe-NC催化剂实现高效耐用的氧催化和锌空气电池

Fe-NC催化剂是锌空气电池(ZAB)中氧电催化反应最有前途的候选者之一,但实现持续的高活性仍然是一个具有挑战性的问题。
​中南邱晓清/陈善勇ACS Nano:Mn单原子调节Fe-NC催化剂实现高效耐用的氧催化和锌空气电池
在此,中南大学邱晓清、陈善勇等人将Mn单原子引入Fe-NC(Mn1@Fe-NC/CNTs)中可以实现高效且持久的氧催化性能并在ZAB中应用。研究表明,Mn1@Fe-NC/CNTs具有Mn-N2O2和Fe-N4位点以及Fe纳米粒子。Mn-N2O2位点不仅可以调节 Fe-Nx 位点的电子结构以增强本征活性,而且还可以清除 Fe-Nx 位点的自由基攻击,从而提高ORR耐久性。
因此,Mn1@Fe-NC/CNTs比传统 Fe-NC催化剂表现出增强ORR性能,与RHE相比,E1/2高达0.89 V,并在15 000 CV后保持ORR活性。最重要的是,Mn1@Fe-NC/CNTs还表现出优异的OER活性,并且在10 mA cm-2(Ej10)下ORR的E1/2和OER电势之间的差异(ΔE)仅为0.59 V,优于大多数报道的催化剂。
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图1. 制备流程及结构表征
总之,该工作通过将Mn单原子引入Fe-NC催化剂(Mn1@Fe-NC/CNTs)中,同时实现了优异的ORR活性和耐久性。Mn单原子与Fe-Nx位点之间的电子相互作用有利于提高ORR本征活性。Fe-Nx位点产生的·HO2自由基可以被相邻的Mn-N2O2位点迅速清除,从而提高Fe-NC催化剂的耐久性。Mn1@Fe-NC/CNTs 比传统 Fe-NC 催化剂表现出增强的 ORR 性能,具有高 E1/2 (0.89 V) 和 Eonset(1.01 V vs. RHE)。
此外,Mn1@Fe-NC/CNTs表现出优异的双功能活性,ΔE值仅为0.59 V,优于大多数已报道的双功能氧电催化剂。15000 次 CV 循环后,E1/2的衰减可忽略不计,仅为14 mV。结果显示,Mn1@Fe-NC/CNT在ZAB中用作空气正极,表现出高OCV(1.53 V)和高达200小时的高耐久性。因此,该项工作还为开发用于能源设备应用的先进电催化剂提供了有效的策略,有助于实现低碳和可持续的未来。
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图2. 电化学性能
Mn Single-Atom Tuning Fe-N-C Catalyst Enables Highly Efficient and Durable Oxygen Electrocatalysis and Zinc–Air Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09100

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