苏大/港科大ACS Nano: 构建层状亚稳相钴氧化物，加速碱性OER反应动力学

电催化水分解是应对当前能源危机和环境问题的最有前景的策略之一，而阳极析氧反应(OER)由于涉及动力学缓慢的四电子过程而限制了该技术的发展。非贵金属电催化剂由于其储量大、价格低等优点，被广泛研究用于加速OER过程。

先前的研究已经通过一系列可行的策略来提高这些催化剂的碱性OER活性。一个典型的例子是具有丰富氧空位的Co₃O₄电催化剂可以通过将Co³⁺还原为Co²⁺来提高导电性，从而显着加速OER过程。然而，迄今为止，非贵金属电催化剂的结构-反应性关系尚未得到很好的解释，这限制了碱性水电解技术的实际应用。

近日，苏州大学康振辉、邵名望、刘阳和香港科技大学邵敏华等通过熔融碱合成策略合成了层状准钙钛矿型金属活性相钴氧化物。其中，LQNMP-Co₂O₃纳米片由双层边缘共享[CoO₆]八面体配位结构组成。

结果表明，所制备的LQNMP-Co₂O₃催化剂在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位低至266 mV，在1.55 V_RHE时的质量活性高达954.8 A g_Co⁻¹；同时，该催化剂在50 mA cm⁻²电流密度下连续运行30小时后过电位仅增加48 mV，且反应后材料的结构和形貌基本未发生变化。

XANES和EXAFS分析结果显示，LQNMP-Co₂O₃电催化剂在较低电压下具有良好的电催化可逆性，在高电压下逐渐生成少量的Co₃O₄，这是其OER活性和电化学稳定性的来源。

此外，研究人员采用密度泛函理论(DFT)计算研究了结构和价态的变化对OER性能的影响。*OOH(从*O到*OOH)的形成是速率控制步骤，根据ΔG_O-ΔG_OH，LQNMP-Co₂O₃表现出比M-CoO₂、Co₂O₃和Co₃O₄更好的OER活性，表明LQNMP-Co₂O₃电催化剂为OER提供了一个高活性的催化表面。

Layered quasi-nevskite metastable-phase cobalt oxide accelerates alkaline oxygen evolution reaction kinetics. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c11199

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