​吉大徐吉静JACS：基于非固体放电产物的非质子锂-氧电池

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​吉大徐吉静JACS：基于非固体放电产物的非质子锂-氧电池
对于高重量储能装置，无质子锂-氧(Li-O2)电池被认为是锂离子电池的一种有前途的替代品。然而，缓慢的电化学动力学、钝化以及固体放电产物对正极的结构破坏极大地阻碍了锂离子电池的实际应用。
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在此，吉林大学徐吉静团队将铱(Ir)单原子基多孔有机聚合物(Ir/AP-POP)作为用于Li-O2电池的均匀、可溶性电催化剂旨在实现电解质溶液中化学计量外的Li1-xO2的非固态放电产物。由于原位形成的Ir3Li和LiO2之间高度相似的晶格匹配效应，有利于与电解质溶液中的O2-/LiO2中间体相互作用，实现非固体LiO2作为锂离子电池电解质溶液中的最终放电产物。
因此，具有可溶性Ir/AP-POP电催化剂的Li-O2电池表现出12.8 mAh的超高放电容量、0.03 V的超低过电位和700小时的长循环寿命。
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图1. 溶液中Ir/AP-OP催化剂诱导的非固体LiO2的图解
总之，该工作将Ir基催化剂作为Li−O2电池电解液中的可溶性催化剂。作者提出了一种在Li-O2电池电解液中形成非固态LiO2的单电子放电过程（即LiO2和Li2O2都包含在Li-O2电池的放电产物中）。通过FIB-TOFSIMS光谱和DEMS分析可以有效证明溶液中存在缺陷LiO2，而正极上没有Li2O2，这有利于通过形成的Li2O2保护正极不钝化进而延长溶液中放电产物的生长界面。
DFT结果表明，采用Ir SAC的生长机制将非固体放电产物锚定在聚合物上，形成的非固态放电产物足够稳定，可以在0.03 V的超低过电位下反复充放电。因此，该工作进一步扩展了对材料和生长途径的理解，使电化学非固体放电产物锚定在Li−O2电池中应用，并证明了LiO2在晶格匹配溶液中稳定的潜力。
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图2. 液相Ir基催化剂的模板效应
Aprotic Lithium–Oxygen Batteries Based on Nonsolid Discharge Products, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c08656

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