物理所索鎏敏Angew：构建富Li3PO4-SEI实现2.1V高压水系锂离子电池

固体电解质界面（SEI）使水系电解液的电化学窗口超出了水的热力学限制。然而，在水系电解液中实现高能和稳健的SEI更具挑战性，一方面，仅由阴离子还原产物的贡献使得SEI的形成效率（SFE）较低，另一方面，受到析氢反应（HER）的负面影响SEI的形成质量（SFQ）也较低，这会导致为补偿SEI形成而产生的高锂损耗。

图1. 富Li₃PO₄固体电解质界面（SEI）的形成策略

中科院物理所索鎏敏等提出了一种高效的策略，通过协同化学沉淀-电化学还原来构建自适应同步（STS）的稳健SEI。在这种情况下，富含Li₃PO₄的强大SEI通过化学捕获HER产生的OH⁻来触发磷酸二氢（H₂PO₄⁻）向不溶性固体Li₃PO₄转变的电离平衡，从而在氢的活性位点实现智能的固有生长。值得强调的是，Li₃PO₄的形成不会额外消耗来自阴极的锂，而是很好地利用了HER（OH⁻）的产物，促使SEI实现100%的SFE，并将HER电势推至−1.8V（vs. Ag/AgCl）。

图2. Li₃PO₄-SEI的形成与表征

由于Li₃PO₄在水中的优异稳定性，即使在高含水量的电解液中，也成功地防止了阳极表面的HER，并首次实现了2.1V高压水系锂离子电池（LMO/TiO₂@5%LHPO）。

此外，将快离子导体Li₃PO₄与LMO//10 m LiTFSI//TiO₂@5%LHPO结合的全电池表现出显著的电化学可逆性、优异的倍率能力和值得称赞的长期循环稳定性。此外，由于10 m LiTFSI电解液的低粘度和冷凝温度，全电池显示出卓越的低温性能，在−20°C下保持超过56%的容量。

图3. 全电池性能

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202317549

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