​华理AM：连贯的纳米异质晶体实现电子去局域化以提升锂-硫电池中多硫化物转化

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​华理AM：连贯的纳米异质晶体实现电子去局域化以提升锂-硫电池中多硫化物转化
锂-硫电池以其理论容量1675 mAh g-1和出色的能量密度2600 Wh kg-1而被认为是下一代能量存储系统有希望的竞争者。然而，在商业化过程中它们仍然存在着需要克服的重大技术障碍，其中最具挑战性的问题在于，硫和硫化锂（Li2S/Li2S2）的低电导率会引起缓慢氧化还原反应，导致实际容量不足和循环稳定性差。此外，多硫化物在电解液中的溶解导致有害的“穿梭效应”和电极体积膨胀，严重影响电化学循环性能。
​华理AM：连贯的纳米异质晶体实现电子去局域化以提升锂-硫电池中多硫化物转化
在此，华东理工大学龙东辉、张亚运等人受拼图游戏启发报告了一种催化剂设计策略，设计了一种由连贯的纳米异质晶体复合体组成的高活性表面催化剂。通过原位连贯晶界连接，组装了大量的纳米异质晶体表面，形成了固有稳定的纳米晶体网络。该催化剂增强了电子的去局域化，稳定了高活性晶体表面，并促进了催化剂的整体表面活性。连贯的纳米异质晶体复合体完全贯穿整个基质，在活性位点的暴露和活性物种的迁移优化方面发挥了重要作用。
结果显示，该催化剂表现出优异的性能，基于NbN-NbC的锂-硫电池展示出显著的放电容量（0.2C下为1270mA h g-1）和优异的耐久性（平均容量衰减率为0.0382%每个循环）。
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图1. DFT中强吸附和低转化能量结果
总之，该工作提出了一种新的催化剂设计策略，用于制备具有增强电子去局域化的连贯纳米异质晶体催化剂，以开发高性能的锂-硫电池。实验和DFT计算结果表明，碳纳米异质晶体对硫转化和锂扩散具有促进作用。通过原位拉曼光谱和原位光学显微镜技术，对催化机制进行了深入研究，并揭示了碳纳米异质晶体催化剂实现快速反应动力学和有效抑制多硫化物迁移的机制，从而展现出卓越的性能。
此外，该工作使用NbN-NbC作为隔膜改性剂，锂-硫软包电池实现了高能量密度（>300 Wh kg-1）并展示了出色的柔韧性，为高能量密度储能系统提供了重要前景。因此，该工作提出了一种开发高活性位点的创新电催化剂的有效策略，丰富了电催化剂的设计视角。
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图2. 电池性能
Enhanced Electron Delocalization within Coherent Nano-Heterocrystal Ensembles for Optimizing Polysulfide Conversion in High-Energy-Density Li-S Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310052

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