Nature Materials：二维材料最新进展！

研究背景

随着对二维材料中强关联效应的研究不断深入，科学界开始关注其中一种称为电子向列相的现象。这种现象是由于库仑相互作用引起的，导致了电子的平面旋转对称性降低。并且这一现象已经在多种强关联的二维系统中被广泛观察到，例如鲁铑酸锶、铜酸盐材料和魔角扭转双层和三层石墨烯等。然而，除了已知的电子向列相外，还存在其他类型的电子序，其对材料性质的影响尚不清楚。

成果简介

为了解决这一问题，美国布朗大学物理系J. I. A. Li教授等人在Nature Materials在线发表“Highly entangled polyradical nanographene with coexisting strong correlation and topological frustration”的研究成果，他们使用了扭转三层石墨烯样品，并设计了太阳花形状的实验几何形状，以实现在各个角度下的输运测量。通过对这些测量数据的分析，他们发现了与电子序有关的新型输运非对称性。这项研究解决了理解强关联二维系统中电子序的性质和影响的问题。通过角度分辨的输运性质测量，科学家们成功地揭示了不同电子序类型对输运非对称性的影响，并提出了与此现象相关的可能机制，如轨道铁磁性和谷极化。这为进一步研究强关联二维系统中的电子序提供了新的理论和实验基础。

图文导读

图1的实验探究了角度分辨传输响应的对称性分析。在该图中，a-c部分展示了具有不同角度对称性的费米面轮廓示意图，其中黑色箭头标记了镜面轴的方位方向。通过这些示意图，可以观察到不同对称性情况下的费米面形态。而d-f部分则展示了当基础电子状态由两个、一个和三个镜面轴描述时，传输响应的预期角度依赖性。左右两个面板展示了在笛卡尔和极坐标系中相同的角度依赖性。d面板展示了纵向和横向电阻R∥和R⊥的角度依赖性，e和f面板展示了传输非对称性的角度依赖性。最后，g部分是示意图，展示了太阳花状样品和角度分辨传输非对称性测量的设置。这些结果可以更好地理解强相关的二维材料中的自发对称性破缺现象，为揭示新的物理现象提供了理论基础和实验依据（见图1）。

图1. 角度分辨传输响应的对称性分析

为了展示扭曲三层石墨烯（tTLG）中传输非对称性的存在，研究者在图2中的各部分包括a至g，展示了不同电流偏置和填充条件下的传输非对称性的角度依赖性。首先，通过I-V特性（图2a），作者观察到了非线性响应，其中大电流偏置下的电压响应偏离了线性分量。这表明了传输非对称性的存在。其次，通过二次谐波非线性传输响应（图2b），作者发现了在交流电流偏置下的非对称性，其呈现出二次依赖关系。进一步，通过角度依赖性的测量（图2c至g），作者发现了非对称性的角度振荡。在某些填充条件下，传输非对称性显示出与镜面对称性破坏相关的特征，如角度振荡的周期和相位差。这些结果对理解扭曲三层石墨烯中的自发对称性破坏以及电子态的性质具有重要意义。通过揭示传输非对称性在不同条件下的角度依赖性，读者能够更深入地理解材料的特性，为设计和开发新型功能材料提供了重要的理论基础。

图2. tTLG中的传输非对称性

图3的实验旨在探究tTLG的线性传输响应和非对称性的角度依赖性。图中展示了tTLG样品在不同莫尔反射带填充条件下的纵向电阻和霍尔密度，呈现出一系列与莫尔反射带的标志性特征（见图3a、b）。这些特征与之前在魔角扭曲双层和三层石墨烯中观察到的现象相符，表明费米面重构在整数带填充附近被自发地解除。值得注意的是，通过将tTLG样品与WSe₂晶体近距离结合，观察到了超导性和轨道铁磁序的存在，这与近距离效应的先前观察结果一致。进一步的角度依赖性分析揭示了非对称性的新型级联现象。图3c、d展示了非对称性随着带填充变化的角度依赖性，发现了一系列的镜面轴方向变化，这可能与基础莫尔格晶格的晶体学轴有关。此外，研究还观察到了镜面轴方向的热循环和大电流偏置诱导的短暂转变，这表明了自发旋转对称性破缺的过程。这些发现对作者理解tTLG中的自发对称性破缺和电子态的性质具有重要意义，为进一步探索新型功能材料提供了有价值的理论基础。

图3. 莫尔润滑带和非对称性的密度依赖性

研究者在图4中进行了实验旨在探究非对称性、轨道铁磁性和超导性之间的关系。他们首先通过在不同磁场和电流偏置下测量输运响应来研究轨道铁磁序的特性（见图4a、b）。结果显示，当磁场和电流偏置来回变化时，出现了明显的磁滞现象，这表明了轨道铁磁性的存在。此外，他们观察到了电流诱导的磁滞，这与其他石墨烯异质结中观察到的异常霍尔效应相吻合。磁滞回线的面积提供了轨道铁磁序强度的度量。随着温度的降低，非对称性的出现时机与轨道铁磁性的出现时机相一致，表明了它们之间的密切关系。此外，研究者还观察到了非对称性在超导态和正常态中的存在。他们发现非对称性的角度依赖性显示出单个镜面轴的存在，这暗示了C3对称性的破缺。在正常态和超导态中观察到的非对称性表明了C2、C3和T同时被破坏，这与动量空间不稳定性的对称性要求一致。通过这些实验，研究者揭示了非对称性、轨道铁磁性和超导性之间的密切关系。

图4. 非对称性、轨道铁磁性和超导性

总结展望

本文强调了角度分辨的输运性质测量在理解强关联二维系统中电子序的性质和影响方面的重要性。通过对输运非对称性的深入研究，揭示了不同电子序类型对材料性质的影响，并提出了可能的机制，如轨道铁磁性和谷极化。这为理解和探索强关联二维系统中的电子序提供了新的理论和实验基础。此外，本研究还强调了角度分辨的测量技术在研究纳米尺度材料中的重要性，为开发新型材料和器件提供了新的方法和思路。因此，本文的科学启示在于促进了对强关联二维系统中电子序的深入理解，同时推动了纳米尺度材料研究领域的发展。

文献信息

Zhang, N.J., Lin, JX., Chichinadze, D.V.et al. Angle-resolved transport non-reciprocity and spontaneous symmetry breaking in twisted trilayer graphene. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01809-z

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