微纳尺度导热的重要理论工具：声子BTE

为什么要关注声子BTE

近年来，很多人研究纳米材料导热的尺寸效应，低维材料导热和界面热阻。这些低维、纳米材料可以有各种新奇的导热特性，从纯粹物理研究的角度来看，都是很有意义的。然而，从工程应用的角度来看，由于几乎极少应用场景需要用这么小尺度的材料来解决导热问题的。如果这些新奇的现象不能最终解决宏观应用的导热问题，研究的工程意义则需要打个折扣了。从我阅读的文献来看，近年来大量的文献都在讨论第一原理方法、分子动力学方法计算出来的纳米材料的导热，但是如何将这些新奇的微观现象和机理用于解决真实的宏观导热问题？今天这篇推文，重点介绍一个可以桥接微观和宏观导热的，在国内相关领域不那么热门的理论工具，即声子BTE。

声子BTE，即声子的玻尔兹曼输运方程，在微纳尺度导热的发展历史上曾经起着非常重要的作用。回顾历史，自从田长霖教授引领传热学的研究进入了微纳领域，声子BTE是最早用来研究微纳导热的理论工具。最经典的文献之一就是1993年Arun Majumdar的工作，他研究了的“薄膜面间热导率”的经典尺寸效应，可以说是很多人对于微纳尺度效应的第一个认知，而陈刚教授在上世纪90年代的很多经典工作，也是在声子BTE的基础上开展的。当时微纳尺度导热的研究，主要是通过灰体的声子BTE的理论推导、蒙特卡洛方法、离散坐标法求解等。而现在研究微纳导热的更多方法，例如分子动力学、非平衡格林函数、非简谐晶格动力学（现在也被叫做第一性原理BTE）方法等都是原子尺度的方法，被用于微纳尺度导热的研究则相对较晚。大致的时间见下图，可能归纳不一定准确和完全。

不同方法开始应用于传热学科的时间

这里讲个小故事：尽管分子动力学方法现在已经非常常用了，但是在LAMMPS出来以前（2010年前后）门槛是非常之高的。我本人读博士期间的第一个工作就是基于导师给的一个分子动力学半成品C++代码，通过一年的时间自己修改代码，算了纳米结构的声子谱，就能够发在PRB上了。还听卡耐基梅隆大学的Alan McGaughey教授讲过，他读博士的时候，开学术会议做分子动力学导热计算成果的报告，结果被安排在了会议最后一天的最后一个，几乎没人听。相比于后来分子动力学的广泛应用，他也是十分感慨。

什么是声子BTE

言归正传，回到主题声子BTE，它基于经典的粒子动力学（Particle dynamics），描述的是粒子在时间、实空间和倒易空间（reciprocal space）中的演化过程。半导体传热过程的本质可以理解为声子的输运，因此通过输运方程计算声子的演化过程则可以模拟半导体中的传热过程。声子BTE可以表达为：

方程中的三项分别代表了声子分布函数 的时间演化项，空间演化项以及散射项，通过求解得到声子的分布函数 ，就可以得到体系的能量和热流，从而进一步定义温度和热导率。这个方程本质上是一个连续体的方程，可以推导出宏观的导热方程，因此可以涵盖微观到宏观的物理，特别是声子的弹道扩散输运。这个方程的数值求解则并不容易，主要有两个难点：一是这个方程的高维度，二是散射项的处理。方程的高维度是指这个声子的分布函数是一个关于时间、实空间坐标以及波矢的函数，维度最高可以是七维。而散射项的处理困难在于其形式复杂，一般都需要对其进行一定的简化。

声子BTE不等价于ShengBTE

第一性原理BTE主要是简化第一个难点：忽略空间的高维，考虑一个均匀温度梯度在周期性单元下的情况（即无限大体材料），求解复杂的散射项，得到体块材料的声子物性和热导率。这就是常用的ShengBTE等软件所指的BTE，另外最近上海交通大学的顾骁坤老师课题组还基于GPU高性能计算开发了GPU_PBTE软件。该方法可以通过原子结构来计算无限大体材料的热导率，因为软件的通用性，使用的人已经较多了。根据上面的讨论可以看出，ShengBTE软件是声子BTE的一种简化形式，声子BTE不等价于ShengBTE。可能由于ShengBTE名声太大，很多人把两者混淆了，甚至在我们课题组论文投稿的时候，会出现部分审稿人以为我们求解的声子BTE就是ShengBTE软件的情况。对于ShengBTE的使用，公众号早期也有文章介绍，这里就不再展开讲了。

声子BTE的数值求解

今天主要介绍的声子BTE是另外一种数值求解BTE的方法，即简化散射项，解决第一个难点：求解高维度偏微分方程的问题。这种算法的好处是，可以求解一个具体的微纳结构的导热，而不是局限于体材料的计算，这也就是Majumdar，陈刚教授等人在早期的工作中使用的声子BTE。这套方法对于微纳尺度传热的发展有着重要的意义，但是因为始终没有开源的软件，了解和使用的人相对较少。

下面对该方法做重点介绍：在数值求解声子BTE中，声子的散射项可以采用弛豫时间近似（单弛豫时间近似或者双弛豫时间近似Callaway模型），即：

更重要的是，大多研究都将散射项中的弛豫时间是作为输入，这样的优点在于极大的降低了处理散射项的计算量，使得声子BTE可以在一个具体的几何体系中求解，而不是局限于体材料的计算。输入的声子特性过去一般采用拟合模型，近年来开始将第一性原理计算的声子特性通过好的接口和一定的处理之后作为数值求解BTE的输入，这样可以综合第一性原理计算的准确性、通用性优势以及数值求解BTE的计算量优势。

声子BTE能解决什么问题

那么通过数值求解声子BTE可以解决哪些具体问题呢？众所周知，我们在第二段中提到的其他几种方法由于计算量的局限性，往往是进行原子尺度的模拟，例如考虑一个全周期性小晶胞的声子输运特点、考虑单个界面的输运机理或是考虑几个纳米大小的结构中的输运。而在大多数应用中，小结构或者单个界面往往都是无法直接应用的，他们需要组合起来形成一个大体系，例如在复合材料、多孔结构、微纳电子器件中，他们局部会有很多这样微小的结构，但使用时则是一个相对大的体系，如下图所示。而且这些微小结构的尺度又离傅里叶定律成立的尺度（毫微米级）很远，有些时候直接将热导率代入傅里叶定律则会忽略介于两个尺度之间的物理，数值求解声子BTE就是用于桥接这两个尺度的介观方法，即介于微观与宏观之间。因此对于研究多尺度和介尺度的问题，数值求解声子BTE都是一个不可缺少的工具。今年，俄亥俄州立大学Sandip Mazumder教授在Annual Review of Heat Transfer上面发表了一篇综述文章，介绍了目前数值求解声子BTE应用的具体实例，主要包括了纳米复合材料、纳米多孔材料、异质结、晶体管的温度场模拟以及对热测量实验TDTR、FDTR进行模拟，这些场景往往都在亚微米的尺度量级，感兴趣的朋友可以进一步阅读。

此图来源于网络，从微观结构组成介观结构再组成宏观结构的真实应用举例

声子BTE，有现成的软件吗？

尽管这些年对该方法的关注度并不高，但是发展至今，方法上已经有了不少的突破，除了俄亥俄州立大学的Mazumder教授之外，国内外还有一些单位做了相关的研究工作，我们课题组最近也做了一些工作，这些以后再慢慢介绍。不过，想要数值计算声子BTE真正成为一个好用的模拟工具，去应用于目前仍然依赖于失效的宏观模拟的领域，包括介观材料的计算以及晶体管级别的热模拟，仍然存在一些问题。主要问题有两个：一是三维真实体系模拟的计算量仍然太大，另一方面算法的通用性（包括材料通用性和结构通用性）还不够。目前有一些工具解决了部分问题并且已经开源，例如在之前推文：《》中介绍的邵成博士开发的P-Trans工具，可以采用蒙特卡洛方法计算多晶材料，纳米多孔材料热导率，包含了60种材料声子频谱特性数据库。还有麻省理工大学的Giuseppe Romano教授等人开发的OpenBTE软件，通过和第一性原理计算的声子特性的接口解决材料通用性的问题，可以用于计算多孔材料热导率。

总而言之，声子BTE对于微纳尺度导热领域的发展有重要的意义，真正理解BTE对于清晰的理解微观导热的图像有重要的意义。虽然该方法不如分子动力学，第一性原理非简谐晶格动力学那么普遍使用，但是对于传热学科来说，声子BTE是能够桥接微观和宏观导热的重要工具，有望真正解决芯片自发热，微纳结构热电器件导热等问题的理论工具，其重要性不应当被忽视。