华科黄云辉/许恒辉/裴非AFM：阻燃聚氨酯基固态聚合物电解质用于锂金属电池

固态锂金属电池（SSLMB）作为下一代储能装置已受到广泛关注。然而，易燃、机械强度低、离子电导率低等缺点限制了固态聚合物电解质（SPE）的进一步发展。

在此，华中科技大学黄云辉，许恒辉，裴非等人通过共价键将反应性阻燃单元引入聚合物框架，以产生不可燃和可拉伸的聚氨酯基SPEs。同时，通过接枝刚性苯环单元提高了聚合物主链的机械强度，显著抑制了锂枝晶的生长。因此，这些易燃的SPE在与火焰接触6秒后不会燃烧。此外，获得的SPE将电化学稳定性窗口扩展至5.1 V。含溴的小单体在锂金属表面分解，产生富含LiBr的固体电解质界面(SEI)。Li|SPEs|Li对称电池在0.2mA cm^-2和0.2 mAh cm^-2下可提供超过2100小时的稳定循环寿命。匹配正极的LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂|SPEs|Li电池在0.3C下循环330次后提供142.1 mAh g^-1容量，容量保持率为85.2%。

图1. 电化学性能及理论计算

总之，该工作通过在聚合物主链上接枝不可燃链，提出了一种本质不可燃的弹性PU基PCL-MDI-DBNPG固态聚合物电解质。PCL软段上丰富的含氧官能团提高了电导率和Li⁺的迁移数，而MDI被选为硬段以提高聚合物的机械强度。PU分步生长反应提供的高密度氢键赋予PCL-MDI-DBNPG弹性和自修复能力，以适应Li⁺电镀和剥离过程中电极的体积变化，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI电解质的Li对称电池可提供超过2100小时的稳定循环能力。

更重要的是，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI电解质和集成LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂阴极的组装电池在0.3C下循环330次后可提供142.1 mAh g^-1，容量保持率为85.2%。因此，该工作制备的SPE为制造高能量密度和安全的SSLMBs的提供了新的方向。

图2. 电池性能

Flame-Retardant Polyurethane-Based Solid-State Polymer Electrolytes Enabled by Covalent Bonding for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310084

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