电池顶刊集锦：黄云辉、孟颖、侴术雷、姚霞银、陆俊、张雷、孙书会、吴兴隆等成果！

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1. Advanced Materials：五氟(苯氧基)环三磷苯稳定 145 Wh/Kg 钠离子软包电池的电极/电解质界面
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钠离子电池因钠资源丰富而成为大规模储能电池的有力竞争者。然而，传统电解液中的电极界面不稳定，降低了电池的循环寿命。层状氧化物中的过渡金属元素，如镍和锰，可能会溶解到电解质中并沉积在HC负极上，从而增加界面电阻。因此，在正极和负极两侧同时构建稳定的电极-电解质界面是实现长循环SIBs的关键。
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在此，华中科技大学黄云辉、袁利霞，同济大学Donghai Wang等人使用五氟(苯氧基)环三磷腈(FPPN)作为功能电解质添加剂，稳定层状氧化物正极和硬碳负极的界面。其中氟取代基和π-π共轭的─P=N─结构分别降低了FPPN的最低未占据分子轨道和增加了FPPN的最高已占据分子轨道，同时实现了FPPN在负极和正极上的优先还原和氧化，近而形成了均匀、超薄、富无机的固体电解质界面和正极电解质界面。
结果显示，组装了容量为5Ah的钠离子软包电池经过1000次循环后，它可以保持4.46 Ah的高容量，对应于每圈0.01%的低衰减率。此外，软包电池还实现了145 Wh kg-1的高能量密度和-20-60°C的宽工作温度。
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图1. 不同分子和离子团的理论计算
总之，该工作提出了一种双功能电解质添加剂FPPN来稳定5 Ah钠离子软包电池的CEI和SEI。FPPN添加剂同时提高了CEI和SEI中NaF的含量。因此，有效地抑制了电极和电解质之间的副反应。研究表明，具有2 wt% FPPN的5 Ah NNFMO/HC软包电池实现了145 Wh kg−1的高能量密度和稳定的循环，在0.5 C下循环1000次后保持4.46 Ah，大大远远超过了循环260次后4.43 Ah的标准电解质。
此外，具有2 wt% FPPN的NNFMO/HC软包电池也能在-20到60°C的宽工作温度下稳定运行。因此，该工作为合理调控Ah级软包电池的CEI和SEI，解决界面化学和电化学性能之间的问题提供了有意义的指导。
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图2. 使用标准和FPPN电解质的软包电池性能
Pentafluoro(phenoxy)cyclotriphosphazene Stabilizes Electrode/Electrolyte Interfaces for Sodium-Ion Pouch Cells of 145 Wh Kg−1, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202312287

2. Matter：具有增强钠离子电导率的非晶和纳米晶卤化物固体电解质

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固态电池是一种新兴的储能技术，有望提高安全性、提高能量密度和延长循环寿命。然而，固态电解质是决定固态电池电化学性能的关键成分，尤其是在室温下。
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在此，美国加州大学圣地亚哥分校孟颖、Jihyun Jang等人报道了一系列具有增强离子导电性的纳米晶体和无定形氯化物固态电解质，其组成为Na2.25-xY0.25Zr0.75Cl6-x（1.375≤x≤2.000）。作者采用X射线衍射、透射电子显微镜、固态核磁共振波谱和电化学阻抗波谱来研究成分、结构和电导率之间的关系。
结果表明，缺乏NaCl的组合物可以形成纳米晶相和非晶相。此外，还观察到棱柱状Na+局部环境的优选占据以及这些环境之间的快速交换。这些因素共同作用可降低Na+迁移的活化能，增加离子电导率，并在室温条件下，在更高的循环倍率下改善电化学性能。
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图1. 钠局部环境和离子电导率测量
总之，该工作提出了一种开发具有纳米晶和非晶特性的高导电性Na+导体的替代方法。该方法将Na2.25-xY0.25Zr0.75Cl6-x化合物的NaCl组成调整为固定的Y/Zr比例，同时利用机械化学合成控制长程和局部结构。此外，降低NaCl含量与机械化学合成相结合，导致样品形成纳米晶或非晶态。这将缺陷和自由体积引入系统，有助于提高Na+迁移率。低NaCl含量的组合物的离子电导率的增加导致Na-ASSB具有优异的性能。
重要的是，对x = 1.625和x = 2.000组分的加热会导致Na在结构的棱柱体和八面体中重新分布，从而导致Na+迁移率下降。这一发现进一步强调了控制样品结晶度和Na局部环境分布的重要性，表明小晶粒尺寸和棱镜环境之间的快速Na+跳跃是这类材料获得高导电性的关键。因此，该项工作提供了纳米晶体和非晶氯化物的组成、结构和电导率关系的见解。
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图2. 纳米晶和非晶SEs的电化学性能
Amorphous and nanocrystalline halide solid electrolytes with enhanced sodium-ion conductivity, Matter 2024 DOI: 10.1016/j.matt.2023.12.028

3. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America：阴离子-Na+配位化学的调控助力低温钠离子电池

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随着对储能系统的需求越来越严格，在低温下进行高性能钠存储变得迫切。然而，缓慢的界面动力学导致了容量损失的加剧，这源于界面Na+的去溶剂化。
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在此，南开大学李福军，温州大学侴术雷、李林等人将具有超高供电子的全氟化阴离子–三氟乙酸盐（TFA-）引入以二聚体（G2）为基质的电解质中，从而在宽温度范围内获得阴离子强化溶质。
与在 1.0 M NaPF6-G2 中相比，TFA- 阴离子和占据内鞘的 G2 分子减少的独特溶剂化结构加速了 Na 的去溶剂化，使其在 -20 ℃ 以上和 -20 ℃ 以下的去溶剂化能分别从 4.16 kJ mol-1 和 24.74 kJ moL-1 降至 3.49 kJ mol-1 和 16.55 kJ moL-1。该电解质使 Na||Na3V2(PO4)3电池在-40 ℃下循环 100 次后，可提供其室温容量的 60.2% 和 99.2% 的高容量保持率。
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图1. 随温度变化的溶剂化作用
总之，该工作将具有超高供电子性的全氟 TFA- 阴离子引入醚基电解质中，可调节阴离子强化溶剂化。其中内层 Na+ 溶剂化鞘由TFA–、更多的 FP6– 和减少的 G2 分子组成，25 ℃ 时 Na(G2)4.78(PF6)1.33(TFA)0.22 ，-40 ℃ 时 Na(G2)3.46(PF6)4.34(TFA)0.19 ，在宽温度范围内可有效地加速 Na+ 的去溶剂化。这种电解质配置诱导了阴离子衍生的富含无机物的稳定SEI 层，从而实现了超高和超稳定的 Na 沉积/剥离 CE。
Na||NVP 电池的室温容量为其室温容量的 60.2%，在 -40 ℃ 下循环 100 次后容量保持率高达 99.2%。因此，该项工作强调了电解质溶剂化中的阴离子强化配位，为持久、快速充电和低温 SIB 的溶剂化化学调控提供了见解。
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图2. 电化学性能
Regulation of anion–Na + coordination chemistry in electrolyte solvates for low-temperature sodium-ion batteries, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316914121

4. Energy Storage Materials：3D 电子/离子导电网络的集成负极，用于稳定的锂金属电池

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锂金属负极因其超高的理论比容量和较低的氧化还原电位而受到越来越多的关注。然而，负极/隔膜界面的副反应所导致的严重界面问题极大地阻碍了其应用。
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在此，中国科学院大学姚霞银、肖睿娟等人采用聚（偏氟乙烯-共六氟丙烯）基聚合物电解质，通过界面粘结策略设计了一种三维锂-硼（LiB）纤维集成锂负极与聚丙烯隔膜。
研究表明，化学蚀刻后的三维Li/锂电池负极可将交换电流密度提高到 36.8 mA cm-2，约为原始负极 2.6 mA cm-2 的 14 倍。同时，基于聚偏氟乙烯-六氟丙烯的聚合物电解质确保了高离子电导率和界面稳定性。因此，具有三维电子/离子导电网络的集成负极可以引导锂沉积并抑制锂枝晶的生长。
此外，刚性 LiB 骨架与柔性 PVDF-HFP 基聚合物电解质的耦合可有效防止锂负极在长期循环过程中的粉化，在 1 C 条件下可实现 1000 次循环，容量保持率高达 76%。
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图1. 集成负极的结构表征
总之，该工作通过界面粘结策略，设计并实现了具有三维电子和离子导电网络的集成锂负极。该复合负极不仅能将交换电流密度提高到 36.8 mA cm-2，还能作为镀锂的耐膨胀空间。同时，基于 PVDF-HFP 的聚合物电解质为集成负极提供了良好的锂离子传导途径。基于此，锂离子通量在整个三维电极内部分布均匀，从而在 15 mAh cm-2 的高沉积条件下实现了均匀锂沉积。
此外，刚性 LiB 骨架与柔性 PVDF-HFP 基聚合物电解质的耦合还能有效防止锂负极在循环过程中粉化。基于集成锂负极的 “NMC83 “锂电池在 5 C 条件下表现出卓越的倍率能力，放电容量为 168.3 mAh g-1，即使在 1 C 条件下循环 1000 次后仍能保持 76% 的初始容量。因此，该项研究凸显了锂负极界面重构的重要性，为锂金属电池的实际应用提供了一种新策略。
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图2. 电化学性能
Integrated anode with 3D electron/ion conductive network for stable lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103201

5. Advanced Functional Materials：调节锂金属电池中电解质/电极界面的锂成核

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锂（Li）金属已成为一种可行的替代负极材料，以解决当前锂电池能量密度不足的问题。然而，由于不稳定的锂沉积引起的不可逆性问题和安全问题，其实际应用仍然受到一定限制。因此，了解影响锂核形成过程的因素以及如何改善锂核的状态至关重要。
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在此，浙江大学陆俊，厦门大学彭栋梁、谢清水等人阐明了从电解质到电极穿过固体电解质界面的质量传输以及电极界面反应的锂成核机制。受对锂成核的启发，总结了相应的设计原理，包括增强和均匀化传质、稳定固体电解质界面以及调节表面相互作用/选择，以优化锂成核并进一步诱导无枝晶锂沉积。基于此，该工作提出了进一步促进锂金属电池应用的现有挑战和机遇的观点。
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图1. 电极界面的成核机制及结构表征
总之，为解决有限的电解质-电极质量传输并促进有利的Li成核，必须加速溶剂化Li+离子的迁移和去溶剂化以及离子在到达电极之前通过界面层的扩散，最大限度地减少界面空间电荷保证电极表面锂离子浓度分布均匀和局部电流密度低。
此外，为了避免不稳定界面引起的非均匀成核，必须采用柔性强的部件提高机械保护，并构建电子动力屏障。在锂离子向金属锂的转化过程中，可以通过加强表面结合和选择/设计成核衬底来调节锂成核的位置和晶体取向。最终，形成有利的Li核，有望促进均匀地Li沉积。
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图2. 不同锂成核模型
上述设计原则已被广泛应用于改善锂成核行为和锂金属电池电化学性能的研究工作中。然而，这些战略之间存在一定的冲突或竞争关系，甚至由于其功能的独特性而导致不利的局面，这还需要进一步研究和分析。首先，一些增强SEI薄膜热动力学稳定性的策略与Li扩散是相互冲突的，如有机组分在低离子导电性与高密度之间的权衡，或合金组分在高离子导电性与电子隧穿之间的矛盾等问题进一步的研究是必要的，以确定动力学性质的增强是否应该优先考虑界面的热力学稳定性，或是否应该采取折衷策略或应用依赖的方法。
其次，SEI膜的动力学性质与电极表面的晶体取向之间存在竞争相互作用。平衡条件下Li晶体的结晶取向与SEI膜下Li离子浓度密切相关。SEI膜的缓慢动力学导致Li(110)面生长缓慢，Li(200)面暴露，从而导致垂直枝晶生长。然而，高通量SEI可以维持SEI以下足够的Li+离子浓度，促进Li(110)取向的生长。通过超快沉积，SEI和Li沉积的关系可以解耦，沉积的Li可以形成菱形十二面体形态，可以忽略电极表面的影响。SEI的生长与Li的沉积有密切而复杂的关系。因此，如何有效地控制SEI的性质，以指导良好的Li沉积，即使是平面沉积，也是一项具有挑战性但重要的任务。
最后，由表面结合能驱动的导向沉积通常遵循基于球形颗粒的生长模型，倾向于向外生长，这对SEI膜的结构稳定性提出了挑战，限制了形成无孔电极的可能性。抑制不规则的外部生长和提高电极的致密性需要均匀和密集的形核分布或外部应力，这将尽量减少Li电极的孔隙率。以平面方式引导Li成核被认为是构建非多孔电极的理想策略。因此，如何以平面方式实现Li形核，在表面被平面Li完全覆盖后，后续Li沉积行为是否仍然遵循平面Li形核，如何保持平面Li形核，是一个值得研究的课题。
因此，该工作进一步阐明了单一介质内部的传质和介质之间从电解质到电极的界面电荷转移对锂成核的影响。这种有针对性的方法将为解决不利问题、平衡冲突、调节有利的锂成核提供基本的设计原则，并最终促进先进锂金属电池的实际应用。
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图2. 受成核机制（右）启发以克服挑战（左）的不同设计原则的示意图
Regulating Lithium Nucleation at the Electrolyte/Electrode Interface in Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202315201

6. Advanced Science：中空碳和 MXene 双增强 MoS2用于大倍率和高容量储钠系统

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钠离子电池（SIB）和钠离子电容器（SIC）是经济高效的大规模储能装置的理想候选者。然而，传统负极材料的低速动力学和低容量阻碍了它们的实际应用。
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在此，澳大利亚格里菲斯大学张雷，重庆大学张斌伟，江苏师范大学王迎等人介绍了一种新颖的设计，其特点是层扩展的 MoS2 通过中空的 N、P-掺杂碳作为内支撑体和表面基团丰富的 MXene 作为外支撑体进行双重加固，从而形成交联的复合材料（NPC@MoS2/MXene）。
其中，中空的 N、P-掺杂碳可有效防止 MoS2 层的聚集，并缩短电解质与电极之间的距离。导电的 MXene 外表面包裹着内部的 NPC@MoS2 单元，形成了相互连接的通道，实现了高效的电荷转移和扩散，确保了快速的动力学和更高的电极利用率。当电流密度从 100 mA g-1 增加到 5000 mA g-1 时，它对 SIB 的可逆容量高达 453 mAh g-1，具有显著的循环稳定性和优异的倍率性能，容量保持率为 54%。
结合活性碳（AC），NPC@MoS2/MXene//AC SIC 在 254 W kg-1 的条件下实现了 136 Wh kg-1 的高能量密度，在 27 Wh g-1 的条件下实现了 5940 W kg-1 的高功率密度，并保持了出色的稳定性。
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图1. NPC@MoS2/MXene、NPC@MoS2 和 MoS2/MXene 的 Na 存储机制
总之，该工作所制备的 NPC@MoS2/MXene 复合材料具有以下优点：首先，该材料扩大了 MoS2 片的层间距离，在硫化过程中，无定形碳层可以原位插层到 MoS2中。这种插层为 Na 的快速扩散提供了足够的通道。其次，为保护 MoS2 层在循环过程中不被降解，使用了中空的 NPC 多面体作为内部基质来锚定 MoS2 片，从而形成了 NPC@MoS2 单元。最后，NPC@MoS2 单元被MXene 进一步封装，从而引入了交联的高导电通道。分析表明，NPC@MoS2 和 MXene 之间具有协同耦合效应，可产生强大的电子相互作用，确保目标电极的完整性。
此外，由于结构设计合理，NPC@MoS2/MXene 复合材料在氧化还原反应中表现出良好的电容行为和优异的电化学可逆性。因此，制备的 NPC@MoS2/MXene 复合材料在 SIB 和 SIC 方面都表现出了优异的电化学性能。
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图2. 组装的 NPC@MoS2/MXene//AC SIC 的电化学性能分析
Hollow Carbon and MXene Dual-Reinforced MoS2 with Enlarged Interlayers for High-Rate and High-Capacity Sodium Storage Systems, Advanced Science 2024 DOI: 10.1002/advs.202400364

7. ACS Energy Letters：电解质添加剂辅助降低硫化锂正极材料的活化电位

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活化电位高和电子/离子导电性差极大地阻碍了锂离子电池正极材料 Li2S 的实际应用。引入电解质添加剂是应对这些挑战的最有前途的策略之一。适当的电解质添加剂不仅能降低 Li2S 的活化电位，还能提高其倍率性能和循环性能。
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在此，华南师范大学邢震宇、加拿大国立科学研究所(INRS)孙书会等人回顾了使用电解质添加剂降低锂离子电池活化电位的最新研究进展，并提出了未来的可能性。
除了调节正极材料外，电解质添加剂近年来也被证明能有效降低 Li2S 的活化电位。例如，氧化还原介质有助于电子或 Li+ 以化学方式穿过 Li2S/电解质的固-液界面，而不是通过电化学途径，因为电化学途径的动力学非常缓慢。至于锂盐添加剂或有机助溶剂，由于促进了 Li+ 的导电性，活化电位会大大降低。与调节 Li2S 本身的结构相比，引入电解质添加剂似乎更为简便实用，因此使用电解质添加剂作为降低活化电位的策略备受关注。
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图1. 通过引入不同的电解质添加剂降低 Li2S 的活化电位
其次，应严格控制电解质添加剂的含量。例如，在电解液中加入 250 ppm 的乙醇时，Li2S 的活化电位从 3.4 V 下降到 2.9 V。然而，如果进一步将乙醇量增加到 1000 ppm，活化电位就会上升到 3.02 V，这是因为过量的乙醇会与锂负极发生反应。此外，过量的添加剂可能会增加电解液的粘度，降低 Li+ 的扩散速度并增加电阻。同时，过量添加剂还可能在长时间循环后在电极表面产生沉积物，进一步影响电池的倍率性能。因此，有必要优化电解液添加剂的含量。
总之，该工作主要讨论了与电解质添加剂的使用有关的话题，旨在降低Li2S正极的活化电位。因此，该工作将引发对 Li2S 正极活化电位的进一步研究，并促进锂离子硫电池的研究。
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图2. 含电解质添加剂的 Li2S 的电化学性能
Lowered Activation Potential of Lithium Sulfide Cathode Material Aided by Electrolyte Additive, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02551

8. Journal of the American Chemical Society：氢键螺旋混合粘合剂化学用于钠离子电池高压正极

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钠离子电池（SIB）日益商业化，Na3V2(PO4)2O2F（NVPOF）由于其高工作电压和能量密度，作为钠离子电池正极具有广阔的经济潜力。据报道，NVPOF在普通商用聚偏二氟乙烯（PVDF）粘合剂体系中表现较差，与水性粘合剂组合时表现最佳。尽管符合未来电极制备的绿色和可持续发展理念，但水性粘合剂在电极层面实现高活性材料负载量具有挑战性，并且其相对较高的表面张力容易导致电极片上的活性材料破裂或甚至从集流体上脱落。
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在此，东北师范大学吴兴隆团队开发了一种通过分子间氢键构建的可交联且易于商业化的混合粘合剂（命名为 HPP），并将其用于 NVPOF 系统，从而在活性材料表面生成稳定的正极电解质界面。
根据理论模拟，HPP 粘合剂增强了电子/离子导电性，大大降低了 Na 迁移能垒。此外，HPP 粘合剂与 NVPOF 之间的强氢键相互作用可有效防止电解液腐蚀和过渡金属溶解，减小晶格体积效应，确保循环过程中的结构稳定性。基于 HPP 的 NVPOF 受益于这些优点，大大提高了倍率性能和循环性能。
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图1. NVPOF 正极和粘合剂的物理化学特性
总之，该工作成功创造了一种出色的多功能HPP粘合剂。交联粘合剂的氢键使其能够均匀地覆盖NVPOF表面。实验和 DFT 模拟结果显示，NVPOF 电极具有更高的结构完整性，因为 HPP 粘合剂比 PVDF 和 PAA 粘合剂更有效地粘附到 NVPOF 材料上。此外，HPP 粘合剂中的氢键有助于提高电荷转移动力学，并为 NVPOF 电极创建稳定的人工界面层。
因此，基于 HPP 粘合剂的 NVPOF 正极在 0.1C 时具有 128.2 mAh g-1 的高 Cs，在 20C 时具有 90.5 mAh g-1 的优异倍率性能，并且在5C下、 4000 次循环后也具有 80.5% Cs。因此，构建多功能粘合剂的技术在下一代储能设备中具有广阔的前景。
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图2. 电极稳定性测试
Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11739

原创文章，作者：科研小搬砖，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/04/57ad8c3c54/

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