衬底取向增强的CaRuO₃/SrTiO₃界面铁磁性

关联氧化物异质界面多自由度之间的强烈耦合相互作用，往往会导致完全不同于体相的奇异物态和新颖物理效应，是设计开发氧化物复合功能材料和新结构器件的有效途径。4d钌酸盐 (ARuO3) 作为复杂氧化物体系中一个重要的家族，表现出巡游铁磁性、磁性Weyl费米子、非常规超导、非费米液体等一系列丰富多彩的物理性质。SrRuO3 作为唯一天然具有铁磁性和强自旋轨道耦合（SOC）的钙钛矿氧化物，成为该体系研究的明星材料。

SrRuO3高达 160K 的铁磁居里温度和良好的金属导电性使它在自旋电子学器件研究中具有巨大潜力，而由铁磁性和强SOC共存所导致的巨大反常霍尔效应、拓扑霍尔效应甚至量子反常霍尔效应等新奇物性也备受人们关注。然而，在各种4d、5d过渡金属氧化物中，SrRuO3的巡游铁磁性似乎为一个特例，给以此为基础的新型自旋/轨道器件设计带来局限性。人工设计出更多集强SOC和时间反演对称性破缺（即铁磁性）于一体的新材料体系，是目前自旋电子学研究中高度关注的问题。

作为SrRuO3的姐妹材料，CaRuO3具有与SrRuO3完全相同的正交相晶格结构和离子化学价态。不同之处在于，由于Ca²⁺的离子半径（1.08 Å）比Sr²⁺（1.31 Å）小得多，CaRuO3中RuO6八面体的正交畸变大约是SrRuO3的两倍，将Ru-O-Ru键角弯至150°，而SrRuO3中为163°。因此，无论是在体块还是薄膜形式中，CaRuO3都保持了顺磁性直至低温。将磁有序引入CaRuO3是实验或理论研究中一个引人注意的主题。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学M03组博士研究生时文潇，在陈沅沙副研究员、孙继荣研究员的共同指导下，联合物理所张庆华副研究员、谷林研究员，朱涛研究员等，基于非对称异质界面超常调制的研究思路，成功地利用界面氧八面体倾斜/扭转相互耦合效应在CaRuO3/SrTiO3超晶格中诱导出界面铁磁性，揭示了RuO6八面体倾斜/扭转的抑制是钌酸盐铁磁性产生的重要机制。相关工作以《Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO3/SrTiO3 superlattices》为题发表在《Advanced Functional Materials》上。然而，该工作中仍存在一个未解决的重要问题，即在CaRuO3中诱导产生的界面铁磁相最高居里温度仅为120 K，最大饱和磁化强度约为0.8μB/f.u.，仍然低于通常SrRuO3薄膜的转变温度和磁矩。

图1. 111-超晶格体系的宏观磁测量

近期，该团队在以上工作的基础上进一步利用衬底取向实现了对CaRuO3/SrTiO3界面磁性的显著增强。他们发现将异质结堆叠方向由[001]轴向改变成[111]轴向后，界面铁磁序将得到改善。体系最高居里温度提高至155 K，而最大饱和磁化强度增加到1.3 μB/f.u.，这些磁性参数已经可以和典型的巡游铁磁体SrRuO3相比拟（图1）。各向异性磁电阻测量进一步揭示该体系具有六重对称性的强面内磁各向异性，呈现出3.0 ~ 3.6 T的大面内各向异性场。更重要的是，通过改变SrTiO3插层的厚度，体系的磁易轴可以在面内发生90度的转动，从〈112 〉方向变化到〈110〉方向（图2）。该系列工作展示出一种完全基于界面氧八面体耦合畸变设计产生界面铁磁性的示例，特别是构成异质界面的两种氧化物各自均不具备长程磁序，其部分原理也将适用于其他具有类似对称失配的氧化物体系。这种在两种非磁性氧化物产生的强低维磁性界面体系将为多功能氧化物材料和器件提供了新思路。

图2. 111-超晶格体系的磁电阻和各向异性磁电阻测量

相关成果以《Enhancing interfacial ferromagnetism and magnetic anisotropy of CaRuO3/SrTiO3 superlattices via substrate orientation》为题，发表在《Small》期刊上。文章的第一作者为中国科学院物理研究所博士研究生时文潇，通讯作者为中国科学院物理研究所陈沅沙副研究员和孙继荣研究员。该工作得到了科技部、国家自然科学基金委项目、中国科学院战略性先导科技专项和中国科学院重点项目的支持。