单层WSe₂中相干声子介导的多体相互作用

英文原题：Coherent Phonon-Mediated Many-Body Interaction in Monolayer WSe₂

通讯作者：陈海龙，中国科学院物理研究所；翁羽翔，中国科学院物理研究所

作者：邹家定，朱锐丹，王嘉钰，孟翰廷，王专，陈海龙，翁羽翔

由于强库伦相互作用的存在，二维过渡金属硫化物（TMDC）的光学和电学特性在很大程度上由其中的激子（exciton）、带电激子（trion）等多体复合物的性质所决定。深入理解二维TMDC材料中多体相互作用机制将极大有利于发掘这些原子层厚度材料的潜在应用价值。本研究采用高时间分辨的飞秒二维电子光谱（2DES）和宽带泵浦探测（BBTA）技术，观测到单层WSe₂中存在很强的电子-激子多体相互作用，并揭示相干光学声子显著地调节了电子-激子的耦合效应。实验结果表明电子（激子）-声子耦合产生的相干振荡信号可以持续几个皮秒。这一发现可进一步加深人们对TMDC材料中光诱导多体复合物形成机制的理解。

研究背景

极大减弱的介电屏蔽效应和显著增强的库伦相互作用，使得原子层厚度的二维TMDC半导体材料中存在多种多样的多体复合物。揭示与电子、空穴、激子等准粒子相互作用相关的多体物理过程，已成为二维TMDC材料研究的前沿方向。光激发后，各类激子及其多体复合物可以共存，并且在声子的参与下相互转化。虽然声子对于TMDC材料中的多体相互作用具有至关重要的影响，然而关于声子调节多体过程的实验报导依然很少，光学声子在这些过程中的作用并没有得到很好的探讨。飞秒2DES是一种基于四波混频和时域傅里叶变换的超快非线性光谱技术。由于具备同时分辨激发光子和发射光子能量的优势，2DES成为了研究半导体系统中相干耦合和多体效应的有力工具。近年来，2DES展示了在研究TMDC材料中复杂多体相互作用动力学的潜在能力。

快讯亮点

研究团队利用基于~10 fs超短脉冲的2DES和BBTA技术，观测单层WSe₂材料在光激发后的超快动力学过程以及相干耦合现象，取得如下实验发现：

（1）通过导带带边激发，在单层WSe₂样品中观察到强电子-激子耦合信号；

（2）证明相干光学声子显著调节了电子-激子多体相互作用，电子（激子）-声子耦合信号以相干振荡的形式持续~4.5 ps；

（3）相干声子调节的多体信号具有明显的功率依赖特性，高激发能量密度下可以观察到~1.5 ps的动力学稳定过程。

内容介绍

本工作采用高时间分辨的飞秒2DES和BBTA技术研究了单层WSe₂样品内光生激子和自由载流子之间的多体相互作用。其中，2DES实验利用多个飞秒脉冲依次作用样品，产生三阶极化信号，并以外差测量的方式将其收集（图1a）。由此可在~10 fs高时间分辨下，同时实现激发光子与发射光子的高能量分辨。实验选取的宽谱激发光源覆盖了单层WSe₂的B激子吸收峰和导带带边区域（图1b），同时远离其A激子吸收峰。由于是带边激发，光诱导的载流子和激子相互作用信号可以因此有效产生。2DES光谱表明在~2.30 eV对角峰位置处出现了反常的光诱导吸收信号峰X（图1c）。由于2DES的激发频率分辨优势，可以排除这一信号来源于B激子的带隙重整化以及激子结合能下降等常见的物理效应。

图 1 . (a) 二维电子光谱2DES技术原理示意图；(b) 单层WSe₂样品的吸收光谱以及飞秒超快实验中所使用宽谱光源的光谱；(c) 光激发后不同时刻的2DES光谱。

BBTA光谱测量表明信号峰X被相干光学声子明显调制（图2a），且信号峰X和B激子信号具有明显不同的动力学演化（图2b）。由2DES光谱中提取的相干光学声子振荡信号的二维频谱分布也明确证实了信号峰X出现的位置与被相干光学声子调制的区域高度地重合（图2c）。信号X的残差动力学表明相干光学声子对这一光诱导吸收信号的调制时间可以持续4.3 ps。这一相干寿命与光学声子对A激子的相干调制寿命基本一致，预示了A激子可能参与了信号峰X的形成。此外，功率依赖的BBTA实验（图2d）表明信号峰X具有明显的功率依赖特性。随着激发能量的增加，相干振荡信号的幅值基本线性增长，而振荡寿命没有明显的变化。在高激发能量下，可以观察到~1.5 ps的动力学增长过程。

图 2 . (a) 单层WSe₂的宽带泵浦探测(BBTA)实验结果；(b) B激子和信号峰X的动力学曲线，以及信号峰X的残差振荡。插图表明振荡频率与单层WSe₂的光学声子模频率一致；(c) 相干光学声子振荡信号的二维频谱分布；(d) 信号峰X的功率依赖动力学。

基于上述结果，研究团队提出了由相干声子调制的电子-激子耦合模型（图3a和图3b）。首先，带边泵浦激发产生了大量自由载流子，这些自由载流子在飞秒至皮秒的时间尺度逐渐冷却形成束缚的激子。在宽带超短脉冲相干激发条件下，泵浦脉冲可以在连续的带边制备电子相干态，相干波动的能量差等于光学声子能量。随着自由电子和空穴逐渐形成束缚激子，这样一种周期性的相干调制转移至A激子，最终表现为相干光学声子对A激子动力学信号皮秒时间尺度的周期性调制。而此时，当探测脉冲的能量同样接近WSe₂的带边电子吸收时，便产生了由相干光学声子调制的电子-激子耦合信号，即所观察到的信号峰X。

图 3. (a)单层WSe₂样品在带边激发后，由相干声子调制的电子-激子相互作用示意图；(b) 相干光学声子参与的电子-激子耦合能级示意图；(c) 双边费曼图描述动力学上相干振荡的耦合信号。

使用双边费曼图（图3c），可以清楚描述相干光学声子参与信号峰X的产生过程中所涉及的具体能级跃迁过程。根据模型预测，rephasing和nonrephasing信号分别以负频和正频的形式在动力学上出现周期性的振荡，并且rephasing（nonrephasing）振荡信号在二维光谱中沿对角线上移（下移）一个光学声子能量大小。Rephasing和nonrephasing二维拍频图的实验结果（图4）和模型预测基本一致，证实了相干声子调制的电子-激子耦合模型的合理性。

图 4 . Rephasing和nonrephasing过程相干光学声子振荡信号的二维频谱分布。

该工作揭示了单层TMDC材料中具有强的电子-激子相互作用，相干光学声子参与并显著调制了这一多体过程。此结果表明了相干声子能够强烈调节激子的光物理属性，并提出了通过光学激发和电学调节来操纵激子的可行性。由此可进一步拓宽TMDC材料中多体相互作用研究的视野，并可启发基于TMDC材料的纳米光电器件或量子设备的设计和应用。

J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14, 20, 4657-4665

Publication Date: May 11, 2023

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.3c00870

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