锂金属(Li)是最具吸引力的锂电池负极,因为它具有最高的理论比容量(3860 mA h g-1)和最低的氧化还原电位(-3.040 V vs SHE)。然而,由于锂金属在循环过程中的高反应性和枝晶形成,锂负极的界面稳定性较差,这导致电化学性能不理想和安全问题。虽然二维氮化硼(BN)纳米片已被用作界面层,但它们如何稳定锂-电解质界面的机制仍不清楚。图1. 不同基底上的锂沉积示意图迪肯大学Fangfang Chen、Weiwei Lei、Joselito M. Razal等展示了氮化硼纳米片夹层如何抑制锂枝晶的形成、增强锂离子传输动力学、促进锂沉积并减少电解液分解。具体而言,作者研究了由绝缘的BN和导电的还原氧化石墨烯(rGO)组成的具有不同电子导电率的基于二维纳米材料的界面层对锂的传输、脱溶剂化、成核和沉积行为的影响。研究发现,锂沉积受二维纳米材料的物理化学特性影响很大。例如,锂沉积在rGO界面层的内部和表面,从而减少了枝晶的形成。相比之下,锂离子很容易穿过BN层并沉积在负极表面,从而改善了对枝晶的抑制。此外,锂离子在BN层间的传输动力学也得到了很大改善,这一点可以从交换电流密度的提高得到证明。进一步的研究与模拟相结合,阐明了这一机制,揭示了BN界面层纳米通道内的部分锂离子脱溶剂化过程,从而改善了锂离子传输动力学并降低了沉积过电位。图2. Li沉积形态和电极表面性质作为概念验证,这项工作用BN基界面层来修饰掺锂的还原氧化石墨烯(rGO@Li)电极的表面,这些电极显示出巨大的改进性能,包括改进的循环、表面稳定性、最小的体积变化和减少的电压滞后。此外,通过在锂箔上转移BN层的可扩展滚动方法,证明了基于BN的界面层的实际应用,由此产生的BN改性锂负极(BN@Li)在对称电池和全电池中的电化学性能都得到了显著改善。这种合理的锂负极界面层设计为构建稳定的锂金属负极提供了一条可行的途径。图3. 氮化硼改性锂负极的实际应用Interfacial Modification of Lithium Metal Anode by Boron Nitride Nanosheets. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c11135