磁近邻效应和界面电荷转移诱导的层状铁磁结构

钙钛矿镍氧化物作为典型的关联电子体系，表现出如金属-绝缘体相变、拓扑结构相变等一系列丰富的物性。近期，由于112相和327相镍基超导体系的陆续发现，更是让镍氧化物成为了功能氧化物材料/器件研究领域的热点。通常，钙钛矿镍氧化物随着温度的降低将发生金属-绝缘体相变，同时伴随着磁性在的顺磁-反铁磁相变。而LaNiO₃成为了钙钛矿镍氧化物中唯一在全温区保持泡利顺磁性的体系。因此，从实验或理论的角度设计和调控LaNiO₃的磁基态是一直备受关注的问题。前期的研究结果表明，基于镍氧化物/锰氧化物界面的磁邻近效应可以在LaNiO₃中诱导出磁有序界面相，然而，关于其磁基态构型一直存在着较大的争论。例如，有文章报道在LaNiO₃与 LaMnO₃组合构成的异质结中，LaNiO₃界面层处于 (1/4,1/4,1/4) 波矢的反铁磁态；而关于LaNiO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃ 异质结，不同的文献分别报道了LaNiO₃ 层处于螺旋自旋态或者铁磁态的结果。这些相互矛盾的结论阻碍了人们对类似界面磁邻近效应体系物理规律的深入理解，也妨碍了与界面低维磁性相有关的实际应用可能性。

图1 a) -d) LNO_n/LMO_m超晶格的微结构表征。e) 超晶格Ni L₂ 和 Mn L_2,3 边的X射线吸收光谱，表明在界面处Mn向Ni转移了电子，形成了Mn⁴⁺-Mn³⁺和Mn⁴⁺-Ni²⁺共存的状态。

图2 a) 超晶格结构的STEM-HAAADF 像，沿B位原子排列方向采集电子能量损失光谱。b) – c) Mn的L₃和Ni的L₂边的原子级分辨EELS谱。表明Mn的峰位在界面处3个原子层的范围内向右发生了偏移，价态升高，Ni的峰位在界面处4-5个原子层的范围内向左发生了偏移，价态降低。

图3 a) LNO_n/LMO_m超晶格的RT曲线。b) – d) 超晶格的正常霍尔电阻，随着温度变化正常霍尔系数符号发生了变化。e) – f)  超晶格的反常霍尔电阻，呈扭曲态。

最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M03组博士生王梦琴在陈沅沙副研究员、胡凤霞研究员、孙继荣研究员的共同指导下，联合物理所张庆华副研究员，朱涛研究员等，利用空间分辨偏振中子反射仪、电子能量损失光谱、X 射线吸收光谱等谱仪手段，结合宏观霍尔电输运测量结果，成功揭示了LaNiO₃ /LaMnO₃(111)界面由磁邻近和电荷转移效应所导致的层状磁性结构。他们发现该异质结体系将出现四种层状铁磁相，分别为绝缘LaMnO₃体相、半导体LaMnO₃界面相（约3个单胞层），绝缘LaNiO₃界面相（约5个单胞层）和金属性LaNiO₃体相。层状磁性结构出现的原因是界面Mn向Ni电荷转移导致的Mn⁴⁺-Ni²⁺超交换作用和Mn⁴⁺-Mn³⁺双交换作用。这种层状磁结构为深入解析具有强界面电荷转移的磁性异质结体系提供了一个模板，同时为设计更多的界面低维磁性体系并调控其物性提供了有效的手段。

图4 a) – b) LNO_n/LMO_m超晶格的反常霍尔电阻，由半导体性的LaMnO₃铁磁界面相与被磁化的金属性LaNiO₃体相叠加。c）两个铁磁相反常霍尔饱和值与宏观磁测量的对比，发现LaMnO₃铁磁界面相Tc可达250K，被磁化的LaNiO₃体相Tc可达170K。

图5 LNO/LMO异质结的极化中子测量，表明界面LMO的磁矩高于体相，在120K，~2.5_μB/Mn，磁近邻诱导的LNO界面相与体相磁矩分别为~1.0 _μB/Ni和0.4 _μB/Ni。

该成果以“Layered Ferromagnetic Structure Caused by the Proximity Effect and Interlayer Charge Transfer for LaNiO₃/LaMnO₃ Superlattices”为题，发表在《Nano Letters》。该工作得到了科技部、国家自然科学基金委项目、中国科学院战略性先导科技专项和中国科学院重点项目的支持。研究工作还得到了大科学装置中心包括中国散裂中子源和上海同步辐射光源BL08U1A线站等的大力支持。