PRX：机器学习预测相干声子热传导最小化

第一作者：胡润（华中科技大学），Sotaro Iwamoto（东京大学）

通讯作者：Junichiro Shiomi（东京大学）

研究背景：

晶格热导率是决定材料在各种应用场合中(如热管理、热屏障和热电等)的可用性和功能性的关键热物理性质。在过去的几十年中，纳米结构材料中的声子输运越来越受到人们的关注。一般来说，声子波长相对较短，因此声子通常被认为主要是以非相干的粒子态而存在的。近年来，越来越多的研究发现，在考虑声子波粒二象性的超晶格和纳米网格材料结构中，实验测得的晶格热导率比理论预测的粒子态声子热导率低，这也使得相干声子波传输重新引起了人们的关注。关于相干声子波的理论研究较多，但实验方面的研究仍然较少，主要原因是苛刻的实验条件限制，比如纳米结构界面需要相当光滑使得声子发生界面散射后依然保持相干性、界面散射是造成声子去相位的主要原因等。超晶格(Superlattice，SL)材料的纳米层结构以及相干键合的界面特点使其十分适合用于实验研究声子波动相干效应，然而SL结构优化问题中的自由度是巨大的，比如N层二元材料的超晶格的可能结构种类就高达2^N种，在众多候选结构中寻找某种特定的结构，传统的优化方法一般较难进行。

研究内容及主要创新：

针对以上问题，华中科技大学能源学院胡润副教授与东京大学Junichiro Shiomi教授合作，通过机器学习与第一性原理格林函数耦合的方法计算优化得到了GaAs/AlAs超晶格最小热导率结构，并通过实验加以验证，同时对其中的物理机理以及优化结构的特点进行了深入探究。

图1 相干声子热传导优化流程图

超晶格结构优化流程如图1所示，基于第一性原理对超晶格结构中原子相互作用进行计算，得到了二阶力常数，代入格林函数求解得到对应结构的热导率，通过贝叶斯优化（机器学习）得到热导率最低的超晶格结构，最后通过分子束外延法制造出对应超晶格结构（如图2所示），并采用时域热反射测量法对其热导率进行了测量。

图2 优化结构和周期结构的实验样品

理论计算结果与实验测量结果如图3所示。研究发现考虑超晶格界面粗糙度的情况下，理论计算值与实验值吻合情况很好，这证实了基于第一性原理的声子格林函数的正确性，同时说明了通过设计SL结构可以有效控制相干声子的热传导。

图3 优化结构与周期结构的理论计算热导率与实验测量热导率对比和声子透射率谱对比

进一步，对其中的物理机制进行了探索。作者对优化结构以及周期结构的局域态密度（LDOS），态密度（DOS）、逆向参与率（IPR）进行了计算，并提出了加权逆向声子参与率（Weighted IPR）。由图4可知，优化结构的逆向声子参与率在几乎在整个频率段都要高于周期结构，证明了优化结构相对于周期结构声子局域化的程度更大。对局域化的声子模进行探究，结果发现声子局域化主要集中在AlAs层中的Al原子上，这是由于Ga与As原子质量接近而Al原子与其质量相差较大导致的。进一步对加权IPR中的三个尖峰频率进行LDOS投影分析，发现不同频率下优化结构中声子局域化的位置不同，而周期结构中的声子未发生声子局域化。

图4 优化结构与周期结构的声子局域化分析

上述局域化分析表明，局域化机制应存在于优化超晶格结构的局部结构中，该类局部结构可以引起声子干涉效应。因此作者对机器学习得到的热导率较低的结构进行了分频段的局部结构分析，具体分析过程参见原文。如图5所示，通过对分析得出的局部结构进行打乱重组并与优化结构进行对比，发现结构热导率相差无几。由此证明了局部结构之间的弱相关性，结合声子局域化分析结论，优化结构可以使热导率最小的物理机制在于优化结构中的不同局部结构使声子在不同的频率范围内发生局域化，而最优结构包含了最多的局部结构，从而抑制了整个频谱范围的声子的热输运，导致其整体热导率最低。

图5 局部结构独立性和相关性检测

结论：

上述工作表明通过机器学习进行超晶格结构设计可以有效控制相干声子热传导。由于声子局域化作用，非周期超晶格结构的热导率要小于周期结构热导率。优化的非周期结构是通过连接多个弱相关性的局部结构，导致在较宽声子频率范围引入声子干涉。这种利用非周期干涉来控制相干声子及对其物理机制的理解为声子工程开辟了一条新途径来进一步调控纳米结构热传导。

文章信息：Run Hu, Sotaro Iwamoto, Lei Feng,Shenghong Ju, Shiqian Hu, Masato Ohnishi, Naomi Nagai, Kazuhiko Hirakawa, and Junichiro Shiomi, Machine-Learning-Optimized Aperiodic Superlattice Minimizes Coherent Phonon Heat Conduction, Physical Review X, 10, 021050, 2020