随着电子器件尺寸不断缩小，为了提高器件性能并降低功耗，对于高栅电容的需求越来越迫切。然而，传统的三维介电材料与二维半导体的集成面临诸多挑战，包括界面质量降低和表面损伤等问题。传统的三维介电材料在与无悬键表面的二维半导体集成时，往往会出现非均匀成核和表面损伤等问题，限制了器件性能的提升。同时，对于高介电常数介电材料的选择，需要平衡带隙与介电常数之间的关系，以实现在单一微型器件平台上集成多功能。
为解决以上问题，复旦大学方晓生教授团队等人进行了大量的研究和实验。他们探索了各种高介电常数介电材料，并通过温和的转移方法，将其成功集成到二维通道材料上，避免了传统沉积方法中的非均匀成核和表面损伤问题。最终相关成果以题为“Two-dimensional perovskite oxide as a photoactive high-κ gate dielectric” 发表于Nature Electronics。研究人员选择了二维钙钛矿氧化物Sr2Nb3O10（SNO）作为介电材料，该材料具有高介电常数、适中带隙、分层结构和高稳定性等特点。通过温和的转移方法，成功将SNO集成到各种二维通道材料上，实现了对器件性能的显著提升。
为了研究二维介电SNO纳米片的制备和表征过程，研究者在图1首先展示了SNO纳米片的制备和器件制备过程的示意图（见图1a），然后通过原子力显微镜（AFM）观察到SNO纳米片的表面光滑且厚度极薄（见图1b），透射电子显微镜（TEM）图像展示了SNO纳米片的矩形形状和晶格结构（见图1c–g）。其中，高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像显示了SNO纳米片具有良好的晶格结构，并且选区电子衍射（SAED）图案清晰可见，证明了SNO纳米片的高质量制备。此外，能量色散X射线光谱（EDS）和X射线光电子能谱分析证实了SNO纳米片的化学组成，并且X射线衍射（XRD）图案进一步表征了SNO纳米片的晶体结构。这些结果揭示了SNO纳米片的制备过程和其在器件制备中的重要性，为后续的研究和应用奠定了基础。此外，液相剥离方法的可扩展性和易操作性使得SNO纳米片成为了大面积功能薄膜的理想构建块，为未来的电子学和光电子学研究提供了新的可能性。
图2展示了SNO的介电性质。在实验中，研究者构建了双栅石墨烯场效应晶体管（FET），将SNO纳米片与石墨烯通道集成，采用传递方法。图2a展示了典型双栅石墨烯FET的示意图和光学图像，其中SNO纳米片作为顶部栅介质。通过调节顶部和背部栅电压，研究者能够有效地调制通道内的载流子。图2b显示了典型双栅石墨烯FET的总电阻随背部栅电压的变化情况。结果表明，顶部栅电压能够有效地调制通道内的载流子。图2c展示了背部栅达克点电压随顶部栅电压的变化情况，证明了顶部栅电压的有效调制作用。通过测量不同厚度的SNO纳米片作为顶部栅介质的双栅石墨烯FET，研究者得出了SNO的有效介电常数为24.6，高于常用的高κ介质Al2O3和HfO2，表明了2D钙钛矿氧化物作为高κ介质的潜力。此外，研究者还测量了SNO的光学带隙和电导率，结果表明SNO具有良好的电介质特性。
研究人员制备了双栅MoS2光电晶体管，以评估具有SNO介质的器件性能。在该器件中，SNO和300 nm厚的SiO2被用作顶部和背部栅介质。通过将SNO转移到机械剥离的MoS2通道上并形成金属接触点，构建了双栅器件。交叉的透射电子显微镜和EDS映射揭示了SNO栅介质和MoS2通道具有典型的层状结构和清晰平坦的表面。图3b,c显示了器件结构的剖面和元素分布，证明了转移集成过程不会损伤二维材料的结构。此外，SNO介质与MoS2通道之间的小间隙降低了栅漏电流。图3d中的能带图显示了足够大的导带偏移，有利于减少施特基发射漏电流。图3d–f展示了MoS2晶体管的电学特性，包括典型的n型特性和低漏电流。通过顶部和背部栅电压的调控，器件实现了高开关比和低亚阈值摆幅，表明SNO是一种潜在的高κ介质。总体而言，这项研究为SNO在光电子器件中的应用提供了理论基础，为二维电子学的发展带来了新的可能性。
图3. 具有SNO顶栅介电层的双栅MoS2光电晶体管
图4中展示了MoS2光电晶体管在不同顶栅电压（VTG）下，经过光开关周期的时间分辨IDS和IGS曲线。在600nm可见光和300nm紫外光照射下，研究人员观察到不同的电流响应。在图4a和b中，当VTG > Vth时，光电晶体管显示出高IDS和可忽略的Iphoto/Idark。而当VTG < Vth时，光电晶体管进入耗尽状态，暗电流被有效抑制，同时在可见光和紫外光照射下，IDS迅速增加。在图4c和d中，IGS保持在低水平，表明SNO顶栅介电体对光电晶体管的高性能具有潜在作用。图4e显示了暗电流（Idark）和光电流（Iphoto）随VTG变化的依赖关系，表明顶栅调制对光电性能的影响。此外，根据测量结果，提取了光电晶体管的响应度（R）和特定探测度（D*），进一步评估了其光电性能。图4f展示了R和D*随VTG的变化趋势，表明紫外光照射下的光电性能优于可见光。最后，图4g提供了能带图，解释了SNO作为光活性高介电常数介质对光电晶体管性能的影响机制。
图4. 具有SNO顶栅介电层的双栅MoS2光电晶体管的光响应
图5展示了基于WS2通道材料的双栅光电晶体管的电特性和光响应。在图5b中，通过对顶栅电压（VTG）进行调节，在不同背栅电压（VBG）下绘制了器件的传输特性曲线。在VBG大于-10V时，器件呈现典型的n型特性，最大的开/关比超过了105。该器件的阈值电压（Vth）随着VBG的负偏移而正移，当VBG小于-20V时，器件呈现p型特性，表明了WS2通道的反转现象。WS2晶体管在VBG=0V时表现出陡峭的次阈值斜率，表明了顶栅对WS2通道的强大控制能力。在可见光和紫外光的光开关周期中，WS2光电晶体管的光电性能进行了研究。通过可见光照射下，器件在耗尽区的暗电流显著减小，从而获得了最大的Iphoto/Idark。随着VTG的正偏移，器件的Iphoto增加，而Iphoto/Idark减小。此外，在紫外光照射下，WS2光电晶体管的IGS也显示出明显的光响应。光谱响应曲线显示，器件的响应度随着VTG的正偏移而增加，并且紫外光范围内的响应度明显高于可见光范围。
这些结果表明，基于SNO的顶栅介电体的双栅WS2光电晶体管展现出了优异的光电性能，具有高响应度和双波段光检测的潜力。在研究中，双波段光检测器件的概念应用得到了证明。通过将WS2光电晶体管依次照射600nm可见光和254nm紫外光，并记录相应的电输出，证明了器件具有UV–可见双波段光检测性能。此种器件配置提供了单一小型化设备中的双波段光检测的有前途的解决方案。通过将SNO介电体与其他感兴趣的通道材料集成，可以为更多应用场景定制双波段光响应范围，进一步拓展了其应用前景。
图5. 具有SNO顶栅介电层的双栅WS2光电晶体管的电特性和光响应
本研究展示了2D钙钛矿氧化物Sr2Nb3O10（SNO）作为光活性高介电常数介质在光电晶体管中的广泛应用潜力。通过简单的、无损伤的集成方法，SNO与多种2D通道材料（如石墨烯、MoS2、WS2和WSe2）兼容，展现了其作为通用光电介质的灵活性。SNO作为顶栅介电材料，在光电晶体管中表现出卓越的光电性能，包括高响应度、Iphoto/Idark比率和优越的传输特性。
此外，研究团队成功演示了SNO-gated器件的UV-可见双波段光检测功能，为将单一器件用于广泛光谱范围的应用提供了新的可能性。这些发现强调了2D高介电材料在电子学和光电子学中的潜在应用，并为构建高性能、多功能的光电子器件提供了新的材料和集成策略，对未来先进电子技术和光电子技术的发展产生了积极的科学启迪。
Li, S., Liu, X., Yang, H. et al. Two-dimensional perovskite oxide as a photoactive high-κ gate dielectric. Nat. Electron. (2024). 10.1038/s41928-024-01129-9.
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