可充电锌(Zn)水系电池是大规模储能的理想候选电池,但其非致密和枝状锌沉积、水引起的副反应以及狭窄的工作温度范围严重阻碍了其实际应用。在此,河北大学张宁团队通过在水系电解质中引入低成本的乙酰胺(Ace)做添加剂实现高性能锌金属电池。该添加剂同时具有供体基团和受体基团的非人工Ace分子可以破坏水的原始H键网络,取代Zn2+溶剂鞘中的溶剂-H2O,在Zn表面形成动态吸附与贫 H2O的双电层。因此,Ace的存在可抑制水对Zn的腐蚀,使Zn成核/生长均匀。配制的含Ace电解液在-20至60 °C的宽温度范围内,即使在25 mAh cm-2 的条件下,也能使用无压电解槽实现高度致密和无枝晶的锌沉积。此外,含Ace的电解液还能使锌电极在-20-60 °C的温度范围内实现长循环寿命,并在85.3%的放电深度(25 mAh cm-2)条件下实现超过400小时的出色深循环,进而保证锌-碘电池在苛刻条件下的稳定运行。图1.含Ace电解质中锌电极的电化学性能和结构稳定性总之,该工作通过在传统的 1 m ZnSO4电解液中引入低成本的Ace添加剂,即使使用常压电解池的面积容量达到25 mAh cm-2,也可以实现高度致密且无枝晶的Zn沉积。此外,优化的BE-Ace电解质具有-20至60℃的宽工作温度范围。实验和理论研究表明,同时具有供体和受体基团的Ace分子可以与H2O形成强H键相互作用,并取代Zn2+溶剂化鞘中的部分溶剂化-H2O,从而打破了原有的H-水的键合网络,在高温下减弱水的反应性,并降低电解质的凝固点。此外,Ace分子对Zn具有动态吸附行为,并在Zn附近形成贫H2O双电层,可以调节Zn的成核/生长并抑制水对Zn的侵蚀。特别地,BE-Ace电解质还可以抑制I3–的穿梭效应,从而保证Zn-I全电池即使在2.5的低N/P比下也能稳定运行。因此,该项工作为开发高性能锌金属电池提供了实用的解决方案,并将启发其他水系电池化学物质的先进电解质的设计。图2.I3–穿梭抑制和反应机制的表征Highly Compact Zinc Metal Anode and Wide-Temperature Aqueous Electrolyte Enabled by Acetamide Additives for Deep Cycling Zn Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202313358