四单位联合JACS：合理设计Pt1Pd单原子合金催化剂中电子定位实现高性能Li-O2电池

锂-氧化物电池（LOB）因其超高的理论能量密度而被认为是最有前途的储能设备之一，但它们在放电和充电过程中面临着正极氧化还原动力学缓慢的关键问题。

在此，北京大学郭少军，清华大学王定胜，北京理工大学李红博，上海交通大学杲祥文等人报告了一种直接制造单原子合金（Pt1Pd）的策略，该策略可大大提高 LOB 的性能。结果显示，在 0.5 A g^-1 的电流密度下，Pt1Pd 具有 0.69 V 的超低过电位，并显示出超强的耐循环性。

实验和 DFT 结果系统地揭示了 Pt1Pd 合金中的单原子铂位点可以有效地充当电子供体，增强 O₂/Li₂O₂ 阳离子的活化，从而加速 ORR 和 OER 动力学，同时加速 Li₂O₂ 的可逆形成和分解。

图1. 基于Pt₁Pd的LOB的电化学性能

总之，该工作通过一步合成法合成了定义明确的Pt1Pd。基于 Pt1Pd 的 LOB 表现出前所未有的低极化（ORR 过电位，0.20 V；OER 过电位，0.49 V）和优异的循环稳定性（最多可循环 150 次），有限容量为 1000 mAh g^-1。该种 LOB 的整体性能优于之前报道的催化剂。

理论和实验结果都表明，Pt1Pd 合金具有强 Pt-Pd 共价键导致的电子局域性。这有利于平衡 Li₂O₂ 形成/氧化的化学反应，从而加速 OER 和 ORR 动力学。因此，该工作提出的具有精确调节的正极反应途径的单原子合金电催化剂的策略可应用于开发高性能 LOB，并可扩展到其他能量转换/存储系统。

图2. DFT计算

Electron Localization in Rationally Designed Pt1Pd Single-Atom Alloy Catalyst Enables High-Performance Li–O2 Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12734

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四单位联合JACS：合理设计Pt1Pd单原子合金催化剂中电子定位实现高性能Li-O2电池

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