磁性材料电子结构实现高效计算，清华徐勇团队开发深度等变神经网络方法 xDeepH

编辑 | 紫罗

去年，清华大学物理系徐勇课题组开发了深度学习 ，可极大加速电子结构计算。展现了其解决 DFT 精度-效率困境的巨大潜力。

为了研究更广泛的磁性材料，需要对该方法进行泛化。

磁性超结构（例如，磁性 Skyrmion）的从头算研究对于新型材料的研究是不可或缺的，但由于其巨大的计算成本而成为瓶颈。

为了解决这个问题，徐勇团队开发了一种深度等变神经网络方法（Deep Equivariant Neural Network)，命名为 xDeepH，将密度泛函理论哈密顿量 HDFT 表示为原子和磁性结构的函数，并将神经网络应用于高效的电子结构计算。

通过将有关重要局部性和对称性的先验知识纳入该方法，可以优化神经网络的智能。

特别是，设计了一个神经网络架构，充分保留了欧几里得和时间反转对称性（E(3) × {I, T }）对 HDFT  的所有等效要求，这对于提高方法性能至关重要。

该方法可应用于磁性材料研究，并激发深度学习从头算方法的发展。

该研究以《Deep-learning electronic-structure calculation of magnetic superstructures》为题，发布在《Nature Computational Science》上。

深度学习从头算

磁性超结构，如磁性 skyrmion、moiré 磁和自旋螺旋磁体，引起了广泛的研究兴趣，为探索量子材料中的新兴物理学提供了机会。基于密度泛函理论（DFT）的从头计算已成为研究中不可或缺的工具，但由于计算成本高，仅适用于小型上层结构的研究。

深度学习从头计算方法使用人工神经网络从 ab initio 数据中学习，将神经网络应用于材料模拟，而无需调用从头计算代码，从而能够研究大规模材料系统。然而，目前的方法通常设计用于处理无磁性的系统，忽略了材料性质对磁性结构的依赖性，因此不适合该目的。

深度学习 DFT 计算的一个关键问题是设计深度神经网络模型，将 DFT 哈密顿量 HDFT 表示为原子结构 HDFT（{R}）的函数，以实现高效的电子结构模拟。深度学习 DFT 方法是研究领域迫切需要的。

xDeepH：扩展的深度学习 DFT 哈密顿量方法

扩展的深度学习 DFT 哈密顿量 (xDeepH) 方法，包括理论框架、数值算法和计算代码，通过深度等变神经网络（ENN）模型学习自旋极化 DFT 哈密顿量与原子和磁性结构的依赖关系，实现了大规模磁性材料的有效电子结构计算。

作为一项关键创新，研究人员设计了一个 ENN 架构，以结合物理见解并尊重 HDFT（{R}, {M}）的基本对称群 E(3) × {I, T }（欧几里得和时间反转对称）， 确保高效准确的深度学习。

xDeePH 的工作流程如图 1（a）所示。首先，通过约束 DFT 计算具有不同原子和磁性构型的小尺寸材料以准备数据集。然后在数据集上训练表示 HDFT（{R}, {M}） 的深度神经网络。接下来，神经网络用于预测具有不同原子和磁性结构的材料的 HDFT 。基于 HDFT，可以计算单粒子图片中材料的任何电子特性。通过用深度神经网络代替 DFT SCF 计算，xDeePH 大大降低了电子结构计算的计算成本，并使磁性超结构的研究成为可能。然而，关键问题是设计智能神经网络来建模映射函数（{R}，{M}HDFT ，使用尽可能多的先验知识来优化神经网络的性能。

通过对从纳米管磁体、自旋螺旋磁体到磁性 skyrmion 等磁性超结构的示例研究，系统地测试了该方法以显示高精度（sub-meV 误差）和良好的可迁移性。得益于扩展能力和最先进的性能，xDeePH 在材料研究中应用很有前途，可促进深度学习从头算方法的发展。

总之，研究人员提出了一个通过深度神经网络表示磁性材料的 DFT 哈密顿量的通用框架，该框架构建了从原子结构和磁性构型到物理特性的映射。

所有已知的 DFT 哈密顿量的物理对称性都可以由 xDeepH 处理，这大大降低了训练的复杂性和所需的训练数据量。该方法为研究大规模材料系统中的新型磁性和电子-磁振子耦合提供了机会。

此外，可以将 xDeepH 与有效的自旋模型或磁性系统的机器学习潜力相结合，以研究自旋动力学对电子特性的影响。