【DFT+实验】Angew.:1O2-N/C助力高效ORR 2024年3月24日 下午8:55 • 计算 • 阅读 6 在氮(N)掺杂剂附近定向构建碳缺陷是提高氮掺杂碳对氧还原反应(ORR)电催化活性的一种有趣但具有挑战性的方法。 基于此,中南大学何震教授和刘素琴教授等人报道了一种新的位点特异性蚀刻策略,其特点是将单线态氧(1O2)定向锚定在N相邻原子上,从而在N掺杂碳(1O2-N/C)中定向构建与N掺杂剂相邻的拓扑碳缺陷。1O2-N/C表现出最高的ORR半波电位,为0.915 VRHE。 通过DFT计算,作者研究了1O2-N/C中N-C位点的本征催化活性。作者构造了与七边形相邻的五边形作为拓扑碳缺陷(DC),系统地提出了DC中所有可能发生N-取代的位点,编号从1到10(DC-Nx,x表示对应的数字)。 DC-N6的n掺杂剂为Py-N,其余为G-N。在DC-Nx上*OOH和*OH(ΔG*OOH和ΔG*OH)的吸附能计算值,DC-N6、DC-N9和DC-N10同时具有合适的ΔG*OOH和ΔG*OH,表明这些配置可能具有满意的催化活性。 此外,位于火山图顶部的DC-N6能有效地将*OOH吸附能提升至最佳值,在U=0 VRHE时,其结合能下降幅度(-0.79 eV)大于DC(-0.18 eV)。当施加电压为1.23 V时,可直观地识别电位决定步骤(PDS)。 当Py-N-C和G-N-C位点与拓扑碳缺陷结合时,*OOH的吸附能势垒显著降低,导致ORR的起始电位提高。DFT计算揭示了拓扑碳缺陷中与五边形键合的Py-N可以优化*OOH的吸附能,从而提高N掺杂碳中N-C位点对ORR的本征催化活性。 Singlet Oxygen Induced Site-Specific Etching Boosts Nitrogen-Carbon Sites for High-Efficiency Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023. 原创文章,作者:计算搬砖工程师,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/24/ec565ecc2f/ 赞 (0) 0 生成海报 相关推荐 【计算深度解读】Electrochim Acta: DFT计算3d过渡金属掺杂,对电子结构和量子电容的影响 2023年12月13日 西北工业大学黄英Carbon Energy:火焰辅助超快速合成功能化碳纳米片用于高性能钠储存 2024年3月7日 【DFT+实验】江海龙/焦龙AM:提高222倍!UiO-66-NH2@Pt@UiO-66-H高效光催化制氢 2024年2月21日 【DFT+实验】Nature子刊:FeCo/CeO2−xNx复合电极作为稳定的OER催化剂 2024年3月28日 【DFT+实验】申长雨院士、刘春太教授团队:将具有稳定性的核壳MOF组装成聚丙烯酰胺水凝胶,用于促进从海水中提取铀 2023年12月6日 【AI+材料】JPCA:SLI-GNN新型图神经网络框架用于晶体与分子性质预测 2023年10月30日