电池顶刊集锦：陈军、丁书江、夏永姚、孙筱琪、马建民、万佳雨、于乐、陈人杰等成果！

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1. Advanced Functional Materials：简易电解 (111) 织构铜箔用于无枝晶锌金属电池
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水系锌金属电池因其高安全性、低损耗、生态友好性等优点，正成为下一代大规模储能系统的理想选择。然而，不可控的锌枝晶生长和有限的锌金属负极利用率限制了其实际应用。
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在此，南开大学陈军、严振华等人提出了一种基于Cu2+扩散和消耗速率关系优化的室温电沉积策略。作者制备了具有(111)织构的Cu集流体，用于构建具有高可逆性的无枝晶Zn金属负极。由于Zn的(002)面与Cu的(111)面之间的高晶格匹配，Zn沿其[001]取向沉积在(111)织构的Cu上。
此外，与集流体水平对齐的(002)切面赋予Zn无枝晶的平面结构和优越的耐腐蚀性，从而具有高可逆性，寿命超过2186次。最重要的是，由此产生的锌负极可实现负极与正极容量比要求极高的软包电池稳定运行。
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图1. 不同铜箔上沉积锌的示意图
总之，该工作报告了在Cu的(111)面上可获得具有高可逆性的无枝晶锌金属负极。研究表明，Zn的(002)晶面与Cu的(111)晶面相匹配，使Zn的(002)晶面与Cu的(111)晶面一致，实现了致密、均匀、无枝晶的锌沉积模式。同时，(002)表面能最低，使得Zn具有较好的抗腐蚀能力。因此，111-Cu箔可以提供更高的CE(超过99%)同时循环寿命超过2186次。
除此之外，基于111-Cu@Zn负极组装的全电池可以在5 mA cm-2的超高电流密度下稳定运行640个循环，N/P比低至2.5。此外，111-Cu@Zn负极可以稳定软包电池的运行，其N/P为2。因此，该工作为实现具有特殊晶体取向的织构和高可逆性无枝晶金属负极的可持续发展提供了有效指导。
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图2. 电池性能
Facile Electrolytic (111) ‐Textured Copper Foil for Dendrite‐Free Zinc Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202315726

2. Journal of the American Chemical Society：高导电聚碘离子液体正极实现高容量双镀层锌-碘电池

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锌-碘电池具有高能量密度和低毒性而备受关注。然而，碘的低电导率、多碘化物在水系电解质中的高溶解度，限制了高稳定性的锌-碘电池开发（尤其是在低电流密度下）。
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在此，西安交通大学丁书江、郗凯等人提出了一种疏水性聚碘化物离子液体作为锌离子电池正极。具体而言，其通过提供高出4个数量级的固有电导率和显着降低的溶解度成功激活了碘氧化还原过程，从而抑制双镀层锌-碘电池中的多碘化物穿梭。
此外，作者通过对聚碘离子液体化学结构的分子工程改造，使其电子电导率高达3.4×10–3 S cm–1，库仑效率高达98.2%。结果显示，锌-碘电池的面积容量可达到5.04 mAh cm-2，并在3.12 mAh cm-2下稳定运行990小时以上。
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图1. 聚碘离子液体正极的电荷传输过程示意图
总之，该工作提出了一种锌-碘双镀层电池，其在充电过程中形成高导电性的聚碘化物离子液体作为正极活性材料。研究发现，多碘化物的本征电导率对碘/多碘化物的沉积行为有重大影响，进而极大地影响正极的面积容量。组装的电池在 1 mA cm-2 的低电流密度和 3.12 mAh cm-2 的高面积容量下稳定运行超过 990 小时。 
此外，作者设计了双镀层微电池，不仅展示了聚碘化物离子液体正极在柔性电子产品中的可用性；而且展示了单体电池和4×4集成电池的稳定性能。因此，该工作为碘基锌离子电池的设计提供了新示范。
Highly Electrically Conductive Polyiodide Ionic Liquid Cathode for High-Capacity Dual-Plating Zinc–Iodine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12695

3. Journal of the American Chemical Society：陶瓷包聚合物复合固体电解质中的锂传导路径研究

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聚合物陶瓷复合固体电解质(PIC-CSE)比单个有机或无机固体电解质具有优势。在传统的PIC-CSE中，离子传导途径主要局限于陶瓷，而与陶瓷-聚合物界面相关的更快的离子传导途径仍未得到利用。
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在此，复旦大学夏永姚，上海交通大学汤卫平、陈俊超等人提出通过引入聚合物相容的离子液体(PCILs)在陶瓷和聚合物基体之间进行离子传导调控。具体而言，该种调控作用包括PCILs极性基团与陶瓷表面Li+离子的相互作用，以及PCILs极性组分与聚合物链之间的相互作用。
该策略解决了陶瓷团聚问题从而产生均匀的PIC-CSE。此外，它通过建立互穿的通道激活陶瓷-聚合物界面，促进Li+离子在陶瓷相、陶瓷-聚合物界面和相干路径上的有效传输。因此，获得的PIC-CSEs具有高离子电导率，优异的柔韧性和强大的机械强度。
结果显示，由聚偏氟乙烯(PVDF)和60% PCILs包覆的Li3Zr2Si2PO12(LZSP)填料组成的PIC-CSE在25°C时的离子电导率为0.83 mS cm-1, Li+离子转移数为0.81，延伸率为~300%。其锂金属软包电池显示出424.9 Wh kg-1的高能量密度(不包括铝塑膜)和针刺安全性。
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图1. [EMIM][TFSI]@LZSP颗粒的表征
总之，该工作强调了PCIL在解决PIC-CSEs的两个关键问题方面的作用:(i)在导电聚合物基质中均匀分散陶瓷颗粒;(ii)激活陶瓷-聚合物界面，形成相互连接的Li+传输途径。结果显示，所得的PIC-CSE膜同时获得高离子电导率，出色的柔韧性和强大的机械强度。含有60 wt% [EMIM][TFSI]@LZSP的PIC-CSE(简称PELL60)表现出优异的性能，在25°C时离子电导率为0.83 mS cm-1，电化学窗口为5.01 V, Li+转移数为0.81，延伸率为~300%。
基于PELL60的两个全电池LFP/PELL60/Li和NCM811/PELL60/Li表现出优异的循环性能。NCM811/PELL60/Li固态锂金属软包电池的能量密度约为310.0 Wh kg-1，并且在进行弯曲，折叠，切割和针刺测试时表现出卓越的安全特性。因此，该研究提出一种改善PIC-CSEs的新概念。
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图2. 固态电池在25°C下的电化学和安全性能
Tunneling Interpenetrative Lithium Ion Conduction Channels in Polymer-in-Ceramic Composite Solid Electrolytes, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11988

4. Energy & Environmental Science：氰基钴“电子转移桥”实现长寿命水系锌电池

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锌金属负极因具有高理论容量(820 mA h g-1)、低氧化还原电位(-0.763 Vvs. SHE)和高可逆的 Zn/Zn2+过程而备受关注。其中，在众多锌电池正极体系中，MnO2由于其在容量和放电电压方面的优越性而显示出广阔前景。然而，锰溶解限制了MnO2正极的发展。
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在此，东北大学孙筱琪、复旦大学晁栋梁等人合成了一种含有独特氧化还原中心和简便电子转移路径的复合材料。具体而言,作者采用普鲁士蓝类似物(PBA)作为原始材料，通过氨处理和电化学调节过程，将其转化为通过Mn-N≡C-Co相互作用连接的α-MnO2和无定形CoOx的复合材料。
结果显示，该正极在0.1 A g-1下可提供425 mA hg-1的容量，并且在2 A g-1下25000次循环后实现了83.1%的良好容量保持率。机理研究表明，在放电和充电过程中，Co3+/Co2+与Mn一起发生氧化还原反应，并且复合材料中的带隙缩小至0 eV。因此，Co位点和Mn-N≡C-Co相互作用充当电子传输桥，增强MnO2的反应活性，确保高容量和长期循环稳定性。
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图1. 机制验证
总之，该工作通过界面上的 Mn-N≡C-Co 相互作用将 MnO2 材料与 CoOx 复合，缩小了 MnO2 的能隙并提供了快捷的电子转移桥。在放电和充电过程中，MnO2–N≡C–Co3+和Mn2+–N≡C–Co2+之间产生的可逆转变确保了锰氧化物溶解/沉积，进而促进了两电子转移并提供高容量。
基于此，该复合正极在没有预先添加Mn2+盐条件下，组装的电池在0.1 A g−1时实现了425 mA h g−1容量(基于MnO2质量为527 mA h g−1)；在 2 A g−1 下经过 25 000 次循环的长寿命后，仍保持83.1% 的容量。因此，该工作揭示了一种在常规弱酸性锌电池中促进 MnO2 正极双电子反应的有效策略。
A cyano cobalt “electron transfer bridge” boosting the two-electron reaction of a MnO2 cathode with long lifespan in aqueous zinc batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03711h

5. Advanced Energy Materials：LiF/LiCl固体电解质界面实现4.8 V锂金属电池

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由富锂锰基氧化物（LRMO）正极和锂金属负极构成的锂金属电池因其高能量密度而备受关注。然而，其在高电压下电解质分解、正极和负极的不稳定性限制了其实际应用。
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在此，天津工业大学马建民团队提出了一种电解质工程策略即以氯苯作为添加剂，在正极和负极上构建坚固的、高Li+导电的固体电解质界面。
研究表明，由于LiCl、LiF组成的电解质界面具有高机械稳定性和界面动力学，电解质分解和过渡金属离子溶解都被有效抑制。同时，坚固的LiF/LiCl的固体电解质界面可以有效抑制锂枝晶的过度生长。结果显示，采用优化的 2.0 wt.% 氯苯的Li||LRMO 电池在 0.5 C 下循环 200 次后显示出 86.1% 的高容量保持率。
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图1. 电池性能
总之，该工作成功证明了ClB 添加剂可以调节 Li+ 溶剂化结构，并分别参与正极和负极表面上坚固的 CEI 和 SEI 形成。此外，稳定的LiF/LiCl辅助SEI可以有效抑制锂枝晶的过度生长。
结果显示，具有 2.0 wt.% ClB 电解质的Li||Li对称电池可以稳定循环超过300h且表现出较低的过电位。同时，组装的 Li||LRMO 电池 0.5 C 下循环 200 次后表现出 86.1% 的高容量保持率。因此，该项工作将为通过电解质工程构建坚固、高Li+导电的固体电解质界面来实现高性能Li||LRMO电池提供重要参考。
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图2. 固体电解质界面分析
Dual LiF/LiCl‐Rich Solid Electrolyte Interphases with Robust and Li+‐conductive Characteristics for 4.8 V Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202400067

6. ACS Energy Letters：超润湿电解质工程用于快充锂离子电池

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锂离子电池（LIB）由于其固体电解质界面层（SEI）的覆盖不完全和性能不理想导致其在快充领域仍面临重大挑战。然而，传统的电解质工程方法受到粘度增加润湿性低以及理想 SEI 生长成本高的阻碍。
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在此，上海交通大学万佳雨、南方科技大学罗光富、刘科、宁德时代新能源科技股份有限公司Li Xing等人提出了一种通用策略即利用超低浓度的超润湿电解质在石墨负极上形成均匀且致密的SEI。
研究表明，在低电流形成过程中，该 电解质会导致高过电位进而形成富含无机成分的 SEI 。因此，采用超润湿电解质的 LIB 具有显著的循环稳定性和 5 C 的高倍率性能，容量为 166 mAh g-1。此外，该性能在软包电池中也得到了很好的验证。
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图1. 不同放电模式下 LIB 石墨负极中 SEI 的形成示意图
总之，该工作介绍了一种在锂电池中利用超润湿电解液获得了富含无机成分SEI 层的新方法。研究表明，该种电解质在低电流形成过程中会产生高过电位。这种高过电位有利于在 SEI 层内形成 Li2CO3 和Li2O 等无机成分。此外，SEI 层中无机成分的存在降低了界面电阻，增强了锂离子传输，并抑制了电解质的进一步分解。因此，使用该种超低浓度电解质形成SEI的石墨负极具有良好的循环稳定性、倍率性能和充电效率。
为了深入了解 SEI 形成的机理，作者进行了 XPS、EIS、GITT 和 DFT 计算发现，负极的电极电位是决定 SEI 层组成和结构的关键因素。因此，该项研究为优化 SEI 层和实现高性能锂离子电池的应用提供了一种简单而有效的策略。
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图2. 石墨||NCM811 软包电池性能
Superwettable Electrolyte Engineering for Fast Charging Li-Ion Batteries, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02572

7. Advanced Energy Materials：Sn/TiO2 纳米粒子在空心介孔碳球蛋白石中的空间限制用于稳定锌金属负极

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水系锌金属电池由于其低成本、高安全性和环境友好等优点在储能领域显示了广阔的应用前景。然而，缓慢的Zn2+扩散和高的成核能垒导致无序的Zn枝晶生长和有害的副反应，严重阻碍了Zn金属负极(ZMAs)的商业化发展。
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在此，北京化工大学于乐团队将具有受限 Sn/TiO2 簇的中空介孔碳球蛋白石（HMCSST）作为空间调节锌沉积的主体。具体而言，由于有序分层多孔结构的毛细管效应可显著促进 ZMA 和电解质界面的快速沉积动力学。此外，封装的超细 Sn/TiO2 簇可作为亲锌位点，实现分层多孔蛋白石基质上均匀的 Zn 沉积。
基于此，HMCSST 主体有效降低了活化能，从而实现了 Zn 成核和生长的时空有序化。结果显示，稳定的 HMCSST-Zn 电极可确保在对称电池中以 37.5% 的放电深度实现稳定的 Zn 沉积/剥离，并具有超过 1300 小时的循环稳定性。此外，HMCSST-Zn||钒酸铵全电池在 10.0 A g−1 和低极化条件下表现出超过 5000 次循环的长寿命。
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图1. 作用机制示意图
总之，该工作报告了将 HMCSST 组成的有序蛋白石框架作为稳定 ZMA 的亲锌主体。具体而言，HMCSST 的高度有序的分层多孔结构提供了强大的毛细管效应，可显着加速扩散动力学。此外，HMCSST 主体的 3D 空心球阵列具有足够的空隙空间，可以控制电场分布，以实现均匀的锌沉积/剥离。HMCSST 主体中封装的 Sn/TiO2 亲锌位点可以增强 Zn 原子的吸附并降低 HER 催化活性。因此，HMCSST 主体能够实现金属锌的时空有序沉积，抑制锌枝晶生长和副反应，同时表现出优异的电池性能。
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图2. 电池性能
Spatial Confinement of Sn/TiO2 Nanoparticles in Hollow Mesoporous Carbon Spheres Opal for Stable Zn Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304138

8. ACS Nano：负极-电解质界面构建选择性离子传输聚合物实现稳定的水系锌离子电池

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水系锌离子电池 (ZIBs)由于其安全性高、成本低、容量大 (5851 mA h/cm3)、环境友好等优点而被广泛应用于储能领域，被认为是下一代便携式储能系统。然而，枝晶的不可控生长和溶解的V/Mn正极离子在锌负极上迁移引起的严重副反应阻碍了水系锌离子电池（AZIB）的商业化发展。
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在此，北京理工大学陈人杰、李丽等人利用多巴胺官能化聚吡咯（DA-PPy）纳米线组成的独立层作为负极-电解质界面上的选择性离子传输层。一方面，DA-PPy 层显示出优异的锌离子和电荷转移能力，并在界面上为锌离子提供传输通道，从而使 DA-PPy 层具有抑制枝晶的化学导向和物理屏障特性。另一方面，DA-PPy 层可以捕获从正极逃逸的过量过渡金属离子，从而起到化学屏障的作用，防止在锌负极表面形成钝化层。因此，含有 DA-PPy 功能层的基于 V2O5 和 MnO2 正极的 AZIBs 具有较高的容量保持率。
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图1. DA-PPy的制备流程及结构表征
总之，该工作合成了由 1 D 纳米线组成的独立 DA-PPy 层并证明了它作为 AZIBs 负极-电解质界面多功能层的可行性。具体而言，基于 DA-PPy@Zn 的对称电池表现出更均匀、更致密的锌沉积。同时，由于 V/Mn 与 DA-PPy 之间的吸附能量过高（-4.83/-3.33 eV），DA-PPy 可作为逃离 V/Mn 离子的化学屏障。
结果显示，即使在 50 ℃ 和 1 mA cm-2, 1 mAh cm-2 的循环条件下，DA-PPy@Zn 对称电池也能获得超过 500 小时的循环寿命。此外，DA-PPy 多功能层能提高基于 V2O5 和 MnO2 的 AZIB 的循环稳定性，其容量保持率分别是裸 Zn 的 5 倍和 2.5 倍。因此，该项工作为阻碍电极枝晶生长和金属溶解提供了新的策略。
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图2. 电池性能
Construction of Selective Ion Transport Polymer at Anode–Electrolyte Interface for Stable Aqueous Zinc-Ion Batteries, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.3c13127

原创文章，作者：Jenny（小琦），如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/25/44183dbff6/

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