电池顶刊集锦：卢侠、忻获麟、黄佳琦、徐吉静、乔世璋、吴兴隆、何冠杰、陈军等成果！

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1. Nature Communications：合金负极的分层锂电化学用于高能锂金属电池
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开发超薄锂金属负极对于高能量密度电池的发展至关重要，但由于锂的可加工性差及不可控的锂沉积/剥离行为和不稳定的锂/电解质界面，锂金属负极的发展受到了严重的困扰。
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在此，中山大学卢侠团队为高能量密度锂金属电池制备了厚度/容量可调的薄合金型Li/LiZn@Cu负极。其中Li/LiZn@Cu负极中形成的亲锂LiZn合金可以有效调节Li沉积/剥离并稳定Li/电解质界面，从而实现分层的Li电化学。
具体而言：充电初期，Li/LiZn@Cu负极首先充当均匀锂提取的锂源；充电末期，LiZn纳米结构的脱合金进一步补充了Li的脱出起到了电池循环过程中Li的补偿作用。放电时，LiZn合金形成进而实现均匀Li沉积。
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图1. Li/LiZn@Cu负极上的锂沉积/剥离行为
总之，该工作通过简单的方法成功制备了大尺寸（>100 cm2）和可调厚度/容量（5-48 μm Li/LiZn，0.89-8.7 mAh cm-2）的薄Li/LiZn@Cu负极。受益于LiZn合金，薄Li/LiZn@Cu负极表现出均匀且丰富的表面功能位点，可提供分层Li电化学来调节无枝晶和坚固的Li/电解质界面。
结果显示，Li/LiZn@Cu负极不仅在对称电池中0.5 mA cm-2/1 mAh cm-2下表现出超过1200小时的优异循环稳定性。与LFP正极配对时，在合适的N/P下实现了230次的循环寿命。此外，在基于贫电解质（1.83 g Ah-1）、低N/ P比（1.35）、更薄的Li/LiZn@Cu负极和双面LCO正极（36.6 mg cm-2）的软包电池中获得了284.0 Wh kg-1的高能量密度。因此，该种薄金属锂负极合金技术为未来高性能、高能量密度的电池提供了可行且有前景的方案。
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图2. Li@Cu和 Li/LiZn@Cu全电池的电化学性能
Hierarchical Li electrochemistry using alloy-type anode for high-energy-density Li metal batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-45613-4

2. Angewandte Chemie International Edition：塑化聚合物电解质实现高能固态钠电池

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基于塑性晶体的固体聚合物电解质在固态钠金属（Na0）电池中前景广阔，但其实用性却受到Na0-电解质界面不稳定问题的阻碍且其根本原因仍知之甚少。
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在此，加州大学尔湾分校忻获麟团队利用基于丁二腈塑性晶体的塑化聚合物电解质模型，揭示了其在Na0电池中失效的原因与形成厚而不均匀的固体电解质相（SEI）和须状Na0成核/生长有关。
此外，作者还设计了一种塑化聚合物电解质以控制Na0沉积。该工作首次证明，在丁二腈增塑聚合物电解质中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）添加剂，可通过促进具有薄、无定形和富氟SEI的形成以及圆顶状Na0的生长，进而显著提高Na//Na对称电池（在0.5 mA cm-2电流条件下可稳定循环 1,800 小时）和Na//Na3V2(PO4)3全电池的性能（在室温下，扣式电池1 C下循环1200 次后，容量保持率为93.0%；软包电池以C/3循环250 次后，容量保持率为93.1%）。
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图1. Na形核/生长行为和枝晶抑制能力
总之，该工作通过先进的冷冻电镜实验揭示了丁二腈增塑聚合物电解质中Na0的表面化学和形态演变。结果表明，纳米晶须的成核/生长和双层厚SEl的形成是其快速失效的主要原因。因此，该工作设计了一种新型塑化聚合物电解质，以控制SEl的形成和调控Na0纳米化/生长。
研究发现，FEC添加剂嵌入电解质可以形成薄的、无定形的、富氟的SEI以及促进圆顶状Na0的生长。基于FEC嵌入聚合物的电解质，在扣式电池和软包电池中都展示了超稳定的电池性能。因此，该工作对塑化聚合物电解质的失效机制提供了深刻的理解。同时，该研究提供了一种有前景的电解质设计，以解决困扰液体电池和固态电池的相间不稳定性问题。
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图2. 电池性能
Making Plasticized Polymer Electrolytes Stable Against Sodium Metal for High-Energy Solid-State Sodium Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202319427

3. Advanced Energy Materials：通过封装策略控制结构脆弱性实现耐用的锂金属参比电极

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作为一种有效的解耦和量化工具，参比电极（REs）被广泛用于高性能和高安全性锂（Li）电池的开发。然而，鉴于多场相互作用的复杂性，在实际电池系统中构建耐用的参比电极仍具有挑战性。
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在此，北京理工大学黄佳琦、闫崇等人确定了工作电池中金属锂REs的两阶段失效机制，其中包括空间再分布行为导致的活性材料损失期和基于混合势理论的加速失效期，两者均极大地威胁了REs的动态使用寿命。
此外，作者还提出了有针对性的封装策略，以控制锂金属REs的结构脆弱性问题。与未改性的REs相比，作者通过设计模型实验，验证了封装REs在动力学上减轻通过它的再分布电流的可行性。得益于结构稳定性的提高，封装的REs在循环过程中使1 Ah软包电池的寿命延长了两倍。
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图1. 利用专门设计的模型系统对空间再分布行为进行研究
总之，该工作揭示了锂电池工作REs的两阶段失效机理，为锂电池研究中延长锂金属REs使用寿命提供了有效策略。结合精细的REs设置和SEM表征，作者发现锂金属REs在离子流场中由于空间重分布现象而被忽视的结构脆弱性严重破坏了锂金属REs的动态寿命。
此外，作者通过详细的模型实验从动力学角度证实了所提出的封装策略对RE-IN重分布电流的抑制作用。通过有效地控制锂金属材料的结构易损性，使包覆的锂金属材料的寿命比裸锂金属材料的寿命延长了一倍。因此，本研究揭示了锂金属电池在实际应用中存在的致命结构脆弱性问题，并为锂电池的耐用性提供了新的设计，从而对电池的前景有了更深入的了解。
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图2. 使用不同REs的三电极NCM811||石墨+5%SixO软包电池的性能以及锂金属REs的失效/工作机制图解
Structural Vulnerability Control by Encapsulation Strategy toward Durable Lithium Metal Reference Electrodes, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304502

4. Advanced Functional Materials：功能纤维素离子导体助力高性能全固态锌离子电池

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可充电锌离子电池被认为是下一代储能系统的有希望的候选者，然而，锌枝晶的不可控生长和严重的析氢反应（HER）极大地阻碍了电池的实际应用。
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在此，吉林大学徐吉静、季桂娟等人开发了一种基于纤维素的固态电解质新材料——羧基化纤维素纳米纤维（Zn-CCNF@XG）。该工作揭示了纳米化工程和官能团化策略对于提高锌离子电导率的作用原理及锌离子在Zn-CCNF@XG中的离子运输机制，并组装了高稳定性的固态锌离子电池。
结果显示，较于传统的基于PEO、PVDF等聚合物的固态电解质材料，该工作所开发的纤维素基固态电解质具有高离子电导率、离子迁移数、和优异的锌离子沉积/剥离的稳定性及可逆性。此外，Zn-CCNF@XG的制备原材料来源广泛、制备成本低廉、可自然降解，可大规模制备。
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图1. Zn-CCNF@XG的锌离子电导行为
总之，该工作采用纤维材料Zn-CCNF@XG制备的 SSE具有 1.17 × 10−4 S cm−1 的高离子电导率（室温下）、0.78 的高 Zn2+ 迁移数、0 至 2.88 V 的宽电化学稳定窗口以及 60 MPa 的优异机械耐受性。其中，-COOH的引入显着降低了锌离子与含氧官能团脱/配的解离能，并且-COOH和-OH共同形成了锌离子的快速传导通道。结果显示，Zn-CCNF@XG 在 Zn||Cu 非对称电池中循环 1000 次后表现出高库仑效率保持率 (99.51%)，而 Zn||Zn 对称电池在 1800 次循环（3600 小时）后过电势仅增加约 40 mV。因此，Zn-CCNF@XG基SSZIB表现出优异的倍率性能和稳定的循环寿命，在1 A g−1的电流密度下3000次循环后容量保持率为83.46%。
此外，基于Zn-CCNF@XG的软包电池静置24小时后容量保持率为96%，在电流密度为1 A g−1的条件下500次循环后容量保持率为52.7%。因此，该工作为开发具有高离子电导率、高离子迁移数和安全性的SSE提供了有效的指导。
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图2. 电池性能
Nanoengineered Functional Cellulose Ionic Conductor Toward High-Performance All-Solid-State Zinc-Ion Battery, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202316137

5. Nature Nanotechnology：过渡金属/碳纳米复合电催化剂实现高功率锂||硫电池

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Li||S电池具有高的能量密度，但其功率密度较低，限制了其在快充场景中的应用。在Li||S电池的硫还原反应（SRR）中，电催化剂的活性通常用火山图表示用以描述特定的热力学趋势。但是，目前缺乏大电流密度下SRR动力学趋势的描述方法，从而限制了开发高功率Li||S电池的可能性。
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在此，阿德莱德大学乔世璋团队以一系列石墨烯基过渡金属催化剂为例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依据勒夏特列原理首次提出了SRR反应的动力学趋势。研究发现：SRR的动力学随着催化剂表面多硫化锂浓度的增加而提升，动力学电流（J）和多硫化锂浓度（C）之间对数比值的一阶导数（dlogJ / dlogC）与充放电速率（V）呈现线性关系。通过同步辐射X射线吸收光谱测量和分子轨道理论计算，研究证明了催化剂的反键轨道占据率决定了多硫化物的浓度。
因此，可以通过调节轨道占据来改善各种金属催化剂的SRR反应动力学。同时，利用所建立的动力学趋势，该工作设计了一种纳米复合CoZn/碳催化剂，并将其用于Li||S电池的正极中。相应的Li||S电池在高硫面载（5 mg cm-2）、贫电解液（E/S = 4.8）、高电流密度（8.0 C）的条件下实现稳定循环，体现出超高的功率密度26120 W kgS-1，可以使得锂-硫电池在5分钟之内完成充放电。
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图1. SRR动力学趋势的构建
总之，该工作研究了Li||S电池的SRR动力学趋势，并考虑了勒夏特列原理。作者表明，增加多硫化物浓度有助于更快的SRR动力学，在此过程中，J和C之间的对数比的一阶导数随V单调增加。因此，可以通过使用催化剂和增加多硫化物浓度来提高SRR动力学。此外，作者通过原位光谱、基于同步辐射的分析、理论计算和电化学测量对此进行了验证。作者证明了多硫化物浓度由催化剂的反键轨道占据确定，通过调节催化剂的轨道占据可以改善SRR动力学。
基于SRR动力学趋势，作者设计了一个由碳材料和CoZn二元团簇组成的纳米复合电催化剂。该催化剂在高硫负载和低电解质条件下，使Li||S扣式电池在8C（即13.4A/gS）的条件下循环1,000次具有高容量保持率和良好的循环稳定性。因此，该工作表明，SRR动力学的基础研究对设计各种纳米复合催化剂以实现Li||S电池系统的高功率性能至关重要。
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图2. 高功率密度锂-硫电池的性能
Developing high-power Li||S batteries via transition metal/carbon nanocomposite electrocatalyst engineering, Nature Nanotechnology 2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01614-4

6. Journal of the American Chemical Society：磷/硅协同界面实现超宽温（−25 至 75 °C）钠离子电池的电解质化学

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近年来，电极材料实用化研究深入推进，钠离子电池有望成为继锂离子电池之后最有前途的下一代储能器件。然而，季节性变化或过度使用引起的工作温度波动对性能稳定性会造成不利影响，特别是在极端温度(<-20或>50°C)下。为了扩大应用范围、降低温度控制系统的成本，迫切需要开发宽温电池技术。
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在此，东北师范大学吴兴隆团队通过引入磷/硅共驱动的协同操作机制，使得紧凑型电极/电解质界面具有更好的界面钠离子传输动力学和理想的结构/热稳定性。结果显示，使用所设计电解质的半电池可在 -25 至 75 ℃ 的温度范围内稳定运行，即使在 60 ℃ 下循环 1700 次，容量保持率也超过了 70%。
更重要的是，由 Na3V2(PO4)2O2F 正极和硬碳负极组装而成的全电池也具有出色的循环稳定性，在 -25 至 50 ℃ 下的循环次数分别超过 500 次和 1000 次，并且在温度持续变化的全天候动态测试中具有极佳的温度适应性。
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图1. 基于NVPF正极和HC负极的全电池性能测试
总之，该工作通过先进的成膜调制策略，利用添加剂形成的磷/硅中间体来优化界面形成。改进后的 CEI/SEI 具有更强的离子传输能力和出色的结构/热稳定性，可使 SIB在宽温度范围内稳定运行。
此外，组装好的 HC//NVPF 全电池在-25、25 和 50 ℃的长循环测试（500、800 和 1000 个循环）中保持了极高的容量保持率（94%、92% 和 93%）。特别地，全天候动态测试进一步证明了电池系统的可靠性，测试温度从 50℃ 持续变化到 -25℃ 可再回到 50℃。因此，该工作提出了一种有效的解决策略，可拓宽传统碳酸酯基电解质较窄的工作范围，有利于 SIB 的应用扩展。
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图2. 电极界面结构
Electrolyte Chemistry toward Ultrawide-Temperature (−25 to 75 °C) Sodium-Ion Batteries Achieved by Phosphorus/Silicon-Synergistic Interphase Manipulation, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11776

7. Energy & Environmental Science：水系锌离子电池中锰基正极双电子转换和体相稳定的共插层策略

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锌离子电池(ZIBs)因其丰富、低成本和高能量密度而成为下一代储能系统有希望的候选者。然而，ZIBs满足储能系统的实际需求其的性能还有待提高。
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在此，英国伦敦大学学院何冠杰团队通过制备钠铜共插层的NCMO正极并探讨了共插层作为提高ZIBs电化学性能的策略。结果表明:钠离子和铜离子的共插层催化了铜离子在Mn2+/Mn4+氧化还原对表面的活化，提高了Mn2+/Mn4+氧化还原对的比容量和循环稳定性。在负载量约为1 mg cm-2的情况下，NCMO正极循环100次后比容量达到576 mAh g-1，在高负载量约为10.9 mg cm-2的情况下比容量达到2.10 mAh cm-2。
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图1. DFT结果模型
总之，该工作通过钠铜共插层的NCMO正极的制造，提高ZIBs的电化学性能。结果显示，Na+和Cu2+的结合增强了Cu2+对表面Mn2+/Mn4+氧化还原对的活化作用，从而提高了比容量和循环稳定性。
值得注意的是，该工作中实现高质量负载能力的方式是通过简单而成熟的电极涂敷工艺实现的，具有低成本和可扩展性。NCMO正极在低质量和高质量负载下均表现出良好的比容量和循环稳定性。因此，在Mn2+/Mn4+双电子转移策略的研究中，该项工作实现了最高质量负载的稳定循环，展示了其潜在的实用价值。
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图2. 电池性能
Co-intercalation strategy for simultaneously boosting two-electron conversion and bulk stabilization of Mn-based cathodes in aqueous zinc-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee04492k

8. Journal of the American Chemical Society：基于羟基乙酸铝电解质双极离解的可持续水系电池

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可充电水系电池由于其高安全性和低成本而成为大规模储能的潜在系统。然而，开发具有高可持续性、可负担性和可逆性的水系电池是紧迫和具有挑战性的。
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在此，南开大学陈军团队报告了一种由蒽醌(AQ)负极、两性羟基乙酸铝 (AlAc(OH)2) 电解质和氢氧化镍 (Ni(OH)2) 正极组成的电池系统。其中，AlAc(OH)2电解质具有双极性电离H+和OH–的能力，可促进AQ负极和Ni(OH)2正极的氧化还原反应。原位pH测试证明了H+/OH–在充放电过程中的消耗和释放。
此外，通过原位紫外可见光谱证明了局部碱性环境提高了Ni(OH)2正极的循环稳定性和可逆性，而AQ负极的质子化导致形成未离解的O-H共价键，限制了AQ/H2AQ负极的溶解性。通过XRD、拉曼、NMR和DFT计算证明了电极材料的氧化还原反应机理。总的来说，设计的AQ | | Ni(OH)2电池表现出低电极溶解、无O2/H2产生和高可逆性，300次循环后AQ负极的放电容量为243.9 mAh g-1，容量保持率为78.2%，具有高度可逆性。
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图1. AlAc(OH)2 水系电解质的 H+ /OH– 电离机制和电解质结构
总之，该工作报告了一种两性羟基乙酸铝（AlAc(OH)2）电解质，它具有H+和OH–双极电离能力，可促进蒽醌（AQ）负极和氢氧化镍（Ni(OH)2）正极的氧化还原反应。具体来说，H+的吸收可防止AQ负极形成离子键，抑制电极溶解，而OH–则为Ni(OH)2正极的稳定转化反应提供了局部碱性环境。
结果显示，设计的AQ||Ni(OH)2 电池中的 AQ 负极放电容量为 243.9 mAh g-1，循环 300 次后容量保持率为 78.2%。此外，还组装出了一个放电容量为 0.90 Ah 的软包电池，根据电池总质量计算，能量密度为 44.7 Wh kg-1。因此，该项工作极大地拓宽了水系电池的类型，体现了双极电解质以及与H+和OH–发生不同电化学反应的设计理念。
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图2. AQ|AlAc(OH)2|Ni(OH)2 全电池的电化学特性和性能
Sustainable Aqueous Batteries Based on Bipolar Dissociation of Aluminum Hydroxyacetate Electrolyte, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c13963

原创文章，作者：Jenny（小琦），如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/26/8660f6e1b9/

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