甲烷与氧气直接催化转化制高附加值含氧化学品是天然气资源高值化利用的有效途径。然而,在温和条件下活化氧气分子形成能够解离甲烷C-H键的高活性氧物种非常困难,导致低温下甲烷与氧气高效转化极具挑战性。
▲转化制甲酸示意图。中国科学院大连化学物理研究所供图
研究表明,氧气首先在阴极银箔上经由两电子转移路径还原生成双氧水,双氧水进一步与溶液中的Fe2+通过均相芬顿反应,生成高活性的氧物种羟基自由基,羟基自由基连续活化C-H键并将甲烷转化成甲酸。
团队进一步发现,提高氧气的分压可促进双氧水的生成,而提高甲烷的分压可以有效增加溶液中甲烷和羟基自由基之间的碰撞概率,进而提高产物甲酸的收率和法拉第效率。
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