电池领域同时实现极快的充电速度和保持电池高能量密度面临着诸多挑战。其中，传统的集流体对电解液不渗透极易阻碍锂离子的运动，从而限制厚电极的倍率性能。

在此，斯坦福大学崔屹团队设计出了一种新颖的多孔集流体用于实现电池的高能量密度和极快充电。具体而言，该种多孔设计使得Li⁺同时通过集流体和隔膜，进而将有效Li⁺传输距离缩短一半，并将扩散限制的倍率性能提高了四倍且不影响能量密度。

结果显示，使用该集流体的多层软包电池展现出276 Wh kg^-1的能量密度，同时分别在4 C（78.3% SOC）、6 C（70.5% SOC）和10 C（54.3% SOC）的倍率下实现了优异的性能。更加重要的是，该种多孔集流体设计与现有的电池制造工艺和其他快速充电策略完美兼容，为下一代电池快充电池设计提供了无限的可能性。

图1. 具有传统集流体TCC和多孔集流体PCC多层软包电池的电化学性能

总之，该工作提出了一种用于高比能和快速充电电池的多孔集流体（PCC）设计，其能够使Li⁺同时通过PCC和隔膜，在不影响电极厚度的情况下，将有效的Li⁺传输路径长度减少了一半。因此，高比能电池的扩散极限倍率能力增加了两倍。值得注意的是，该PCC由三层、分层和多孔的聚合物基体组成，两侧都有铜和铝涂层。

结果表明，多层软包电池使用该PCC显著提升了倍率性能及对析锂的耐受性，提高了锂离子电池在快速充电下的析锂可逆性和安全性。与TCC的设计相比，PCC所提供的优势丰富了商业化电池设计，并对下一代储能设备的快充性能提升产生广泛的影响。

图2. 使用DPS检测在快速充电过程中发生的析锂

Quadruple the rate capability of high-energy batteries through a porous current collector design, Nature Energy 2024 DOI: 10.1038/s41560-024-01473-2

2. Nature：配体通道实现超快锂离子传导

电动汽车和航空用锂离子电池(LIBs)要求能量密度高、充电快和工作温度范围宽。因此，研究要求电解质需同时具有高离子电导率、低溶剂化能和低熔点，并形成阴离子衍生的无机界面相。

在此，浙江大学范修林、马里兰大学王春生和布鲁克海文国家实验室胡恩源等人建立了一套溶剂筛选描述符，用于筛选宽温域内快速离子动力学的潜在溶剂。具体而言，该工作提出新的参数可以描述锂离子在液态电解液和固态电解质中的传输行为并且提出并验证了一种“配体通道促进传输”机制，其中锂离子与内外溶剂化鞘层中的小尺寸溶剂相互作用，形成了一个连续的锂离子传输通道，加速锂离子在电解液中的扩散。与此同时，第一层溶剂化鞘中的小尺寸溶剂也使得阴离子与锂离子结合，形成阴离子衍生的界面膜。

基于此，作者设计出一种新型电解液[1.3M双氟磺酰亚胺锂盐（LiFSI）/氟乙腈（FAN）]，同时实现宽温高离子电导率（25°C：40.3 mS/cm,-70°C：11.9 mS/cm）并生成LiF-LixN-rich稳定界面。结果显示，该电解液使得石墨||NMC811电池在6C高倍率下实现超3000圈的稳定循环，以及1.2 Ah 石墨||NMC811软包电池在-50°C下可逆充放电超150圈无明显容量衰减。

图1. FAN基电解液的性质及离子传输机制

总之，该工作利用配体通道促进离子传输机制的优势，设计了一种独特的电解质（1.3 M LiFSI/FAN），其具有较小的溶剂化鞘以及良好的快速溶解-解溶能力。结果显示，FAN基电解质具有超高的离子电导率：在 25 °C 时为 40.3 mS cm^-1，在 -70 °C 时为 11.9 mS cm^-1。

此外，其还实现了快速电荷转移动力学，并促进LiF-LixN-rich SEI的形成，进而实现在超高速充电和超高温条件下的出色电池性能。实用的 1.2Ah 石墨||NMC811 软包电池使用 FAN 基电解液可提供 0.73 mAh g^-1 的高可逆容量。在零下 50 °C（零下 65 °C 时为 0.62 Ah）时，电池容量为 0.73 Ah，150 个循环后容量无衰减。因此，该工作机制可推广到其他金属离子电池电解质。

图2. FAN基电解质在极端条件下的电化学性能

Ligand-channel-enabled ultrafast Li-ion conduction, Nature 2024 DOI:10.1038/s41586-024-07045-4

3. Angewandte Chemie International Edition：FSI⁻通过原位构建实现自修复SEI

锂金属负极上的固体电解质相（SEI）在运行过程中往往会破裂并发生重构，从而导致锂金属电池衰减加速。值得注意的是，具有自修复特性的 SEI有助于稳定锂/电解质界面。然而，将修复剂均匀固定在负极上仍是一项具有挑战性的任务。

在此，江汉大学王德宇团队利用双（氟磺酰）亚胺（FSI^–）阴离子的显著成膜特性和乙烯基的光聚合特性，将离子液体 1-乙烯基-3-甲基咪唑鎓双（氟磺酰）亚胺（VMI-FSI）与聚环氧乙烷（PEO）交联，形成了一层由FSI^–基团作为修复剂的自修复膜。当其遇到金属锂时，FSI^–基团会化学分解成 LiF 和 Li₃N，从而在锂金属表面形成 SEI并修复锂枝晶裂缝中的 SEI。

此外，从修复膜中交换出的 FSI^– 阴离子通过电化学分解生成无机盐，从而强化 SEI。基于此，负载量为 16.3 mg cm^-2的钴酸锂/ Li电池显示出 183.0 mAh g^-1 的初始放电容量，并可在 3.0~4.5 V vs Li⁺/Li 的电压范围内可稳定运行 500 个循环且保持率达 81.4%。

图1. 人工SEI的制备原理图及循环过程中锂金属负极的SEI演变

总之，该工作以阳离子聚合物为骨架，以 FSI^– 阴离子为修复剂，开发了一种新型自修复人工 SEI （简称 V 膜）。具体而言，V 膜是在锂负极上通过紫外光聚合 PEO 和 VMI-FSI 单体合成。V 薄膜中聚合物阳离子结合的FSI^–阴离子可与锂金属和锂枝晶发生反应形成丰富的无机化合物（如 LiF 和 Li₃N）。

此外，在循环过程中缓慢释放的 FSI^–阴离子 可在 V 型膜表面富集，分解成大量无机物，帮助修复破裂的SEI。得益于 V 膜的自修复特性，高正极负载（16.3 mg cm^-2）的Li/钴酸锂电池在超过 500 次和 300 次循环中表现出优异的循环性能，在 4.5 V 和 4.6 V vs Li⁺/Li 截止电压下的容量保持率分别为 81.4% 和 61.4%。因此，该项研究为设计保护锂金属负极的自修复薄膜提供了一种新策略。

图2. 钴酸锂/Li全电池的电池性能

Binding FSI⁻ to Construct a Self-Healing SEI Film for Li-Metal Batteries by In-situ Crosslinking Vinyl Ionic Liquid, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402456

4. Energy & Environmental Science：界面双电层H₂O平衡实现高可逆锌金属电池

尽管在锌/电解质界面构建贫水双电层（EDL）取代初始富水双电层已被用于实现水系锌离子电池中高度可逆的锌负极，但其根本功能机制仍缺乏研究。

在此，中国科学技术大学朱永春团队构建了一系列从富H₂O到贫H₂O的EDL结构以全面研究其对锌沉积/剥离过程的影响。该工作首次揭示了由于在剥离过程中Zn²⁺与H₂O的溶剂化受到不良电极-溶剂接触的阻碍而产生隐藏在贫H₂O EDL后面的死Zn。同时，随着EDL中H₂O的减少，通过增大Zn成核过电位和减少Zn与H₂O之间的直接接触，可抑制与富含H₂O EDL相关的枝晶生长和副反应。

基于此，作者提出了富H₂O和贫H₂O的EDL之间权衡概念，以实现稳定的循环。结果显示，通过1mM天冬氨酸（APM）添加剂构建中等程度的贫H₂O EDL，可实现高度可逆的Zn负极。此外，该电池可实现4500小时以上的长循环寿命以及1050次循环中99.67%的高库仑效率。

图1. 作用机制示意图

总之，该工作通过APM添加剂在Zn/电解质界面构建了一系列从富H₂O到贫H₂O EDL结构，以全面研究其对Zn沉积/剥离的影响。作者发现，EDL 中 H₂O 的减少可增加 Zn 成核过电势进而抑制锌枝晶生长。此外，该工作首次报道了富 H₂O 和贫 H₂O EDL 之间权衡的关键作用。结果显示，采用优化电解质的锌/锌对称电池在0.1 mA cm^-2下表现出超过4500小时的超长循环寿命，并实现良好的倍率性能。

此外，在 5 mA cm^-2 的高电流密度，中等程度的贫 H₂O EDL 可实现高度可逆的锌沉积/剥离，循环次数超过 1050小时，平均 CE 为 99.67%。此外，用CNT/MnO₂和NH₄V₄O₁₀正极组装的全电池表现出显着增强的循环稳定性和优异的倍率性能。因此，该项工作为补充 EDL 调节 AZlB 的基本功能机制和设计规则提出了一种新的见解。

图2. 电池性能

Trade-off between H2O-rich and H2O-poor electric double layer enables highly reversible Zn anodes in aqueous Zn-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00147h

5. Angewandte Chemie International Edition：高能全固态Na-S电池的准固态硫转化

高能量密度（1274 Wh kg^-1）和高安全性使全固态Na-S电池在储能系统中具有广阔的应用前景。然而，不可控的固-液-固多相转化及其相关的缓慢多硫化物氧化还原动力学对调整实际Na-S电化学的硫形态途径提出了巨大的挑战。

在此，安徽大学鹿可团队提出了一种新的矩阵设计方法，该方法具有独立的双催化位点，可以控制电池循环过程中串联的多硫化物转化和可逆硫转化。结果表明，N、P杂原子更有利于催化长链多硫化物还原，而PtNi纳米晶则在放电过程中操纵Na₂S₄直接到Na₂S的低动力学转化。

此外，在强耦合 PtNi 和 N、P 共掺杂碳主体上沉积的 Na₂S 具有极高的反应性，并且在电池充电过程中很容易地恢复到 S8且无需钝化活性物质。基于此，全固态软封装Na-S软包电池在60℃下具有稳定循环且保持876 mAh g_S^-1的高比容量和608 Wh kg_cathode^-1的高能量。

图1. 结构表征

总之，该工作报道了一种双功能电催化正极的设计策略和双向串联催化效应以促进基于准固态可逆硫转化机制的先进全固态Na-S电池的发展。具体而言，作者制备了强耦合PtNi合金和N、P共掺杂碳复合材料，并将其作为双功能电化剂基质，用于调节硫的氧化还原。

研究表明，杂原子掺杂加速了Na₂S_8/6 Na₂S₄还原，同时PtNi纳米晶催化Na₂S₄向Na₂S的直接转化。基于此，所得到的正极显示出长的循环寿命和超高的能量效率，平均库仑效率为99.52%。此外，使用S/PtNi-NPC正极的软包电池提供了700 mAh g^-1的高容量和750Wh kg^-1的能量密度。因此，该工作提出的双向串联化机制为充分利用硫的氧化还原作用提供了一种重要的策略。

图2. 电池性能

Quasi-Solid Sulfur Conversion for Energetic All-Solid-State Na-S Battery, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402274

6. Energy & Environmental Science：材料-电解质界面相互作用形成富无机SEI用于快充硅基锂离子电池

高稳定性和高Li⁺导电性的固态电解质界面（SEI）对于具有高能量密度和优异快充能力的硅基锂离子电池是非常必要的。

在此，华中科技大学孙永明团队提出通过调节电解质组分和负极表面之间的相互作用来构建稳定的SEI，以实现硅基锂离子电池的高能量密度和优异快充能力。通过实验和理论相结合，作者证明了P层可以选择性地吸附氟碳酸亚乙酯（FEC，一种常见的电解质溶剂），在SiOx颗粒上形成坚固、薄、致密的Li₃P/LiF的混合SEI（其具有高离子电导率）。

此外，具有均匀6nm厚P层的SiOx(SiOx@P) 可提供优异的电化学循环稳定性（1050 mAh g⁻¹，在1.0 C下1000次循环的容量保持率为83.3%）。特别地，作者组装的Ah级LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂||SiOx@P软包电池表现出稳定的循环、高能量密度（在0.2C下为410 Wh kg^-1和780 Wh L^-1）以及卓越的快充能力。

图1. SiOx@P 和裸 SiOx 电极的电化学性能

总之，该工作发现界面结构在 SEI 的形成和调节高容量硅基负极的电化学性能方面发挥着重要作用。作者通过引入功能性 P 层并与 IHP 中的 FEC 添加剂的特异性吸附作用在 SiOx 表面形成富含 Li₃P/LiF 的 SEI，并在反复充放电过程中提高了机械和电化学稳定性。

因此，与裸 SiOx 相比，SiOx@P 在 CE、倍率能力和循环稳定性方面都有显著改善。该项工作揭示了利用表面工程定制 SEI 的成分和机械性能的方法，为促进具有快充能力的高能量密度 LIB先进 SEI的设计提供了新的思路。

图2. 采用不同氧化硅负极的软包电池性能

Material-electrolyte interfacial interaction enabling the formation of inorganic-rich solid electrolyte interphase for fast-charging Si-based lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00407h

7. ACS Nano：多功能健康监测电子设备的水凝胶电解质用于柔性锌离子电池

大多数柔性传感器依赖于复杂的电路设计和外部电源，从而限制了智能电子的集成度和小型化。因此，环境适应性电池的结构设计是制备能够进行时间分辨、长期信号监测的可穿戴电子产品的基础。

在此，西北工业大学马越团队提出了一种一体策略即利用水凝胶作为离子导电介质用于柔性水系锌离子电池和可穿戴应变传感器。具体而言，聚(乙烯醇)水凝胶网络将纳米SiO₂和纤维素纳米纤维(简称PSC)纳入乙二醇/水混合溶剂中，在−20℃下平衡了机械性能(抗拉强度为6 MPa)和离子扩散率。

基于此，Zn∥PSC∥V₂O₅在宽温度范围内(- 20 ~ 80℃)具有强大的可循环性。此外，该微器件将锌离子电池与应变传感器无缝集成，能够精确监测人体动态运动时的肌肉反应。

图1. 自供电应变传感器装置设计

总之，该工作建立了一种耐高/低温的水凝胶，其可在具有应变传感器和电池模块集成的可穿戴电子产品中实现长期、时间分辨的信号监测。结合机械增强聚合物网络（纳米 SiO₂ 和 CNF 添加剂）和氢键网络重构，PSC 水凝胶表现出增强的机械性能和 -20 °C 下的高离子电导。

结果显示，该种可穿戴微器件通过调节 Zn²⁺ 传输路径，将耐极端温度（−20 至 80 °C）、高面积容量的 Zn∥PSC∥V₂O₅ 电池与应变传感器无缝集成，解决了动态肌肉运动的监测。此外，借助透射模式原位 X 射线，集成微型器件捕获了电池运行期间的实时相位演变和同步压力变化。因此，该项研究不仅展示了一种柔性、机械增强、生物相容性水凝胶作为RAZB 和应变传感器的离子导电介质，而且还为可穿戴电子产品的小型化和集成设计提供了见解。

图2. 测量锌沉积/剥离引起应力变化的微型传感器装置示意图

A Hydrogel Electrolyte toward a Flexible Zinc-Ion Battery and Multifunctional Health Monitoring Electronics, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c00085

8. Nature Materials：锂电池聚合物电解质中的纳秒溶剂化动力学

溶剂化动力学严重影响电荷传输。光谱实验和计算机模拟表明，在水系统中的动力学通常发生在皮秒时间尺度上。然而，在有机电解质的情况下，目前已经报道了从1到几百皮秒的相互矛盾的数值。

在此，加州大学伯克利分校王睿、Nitash P. Balsara等人提出一种基于准弹性中子散射（QENS）测量聚合物电解质中溶剂化动力学的新方法。结合计算机模拟考虑时，结果表明，锂离子附近的聚合物链段运动的时间尺度约为 1ns，这个时间尺度非常适合 QENS。这是基于溶剂化壳破裂超慢动力学的直接测量。

图1. QENS获得的结构因子

总之，该工作结合了 QENS 和 MD 模拟来研究配位 Li⁺ 附近聚合物链段的动力学。QENS 测量表明，在无盐系统中，随时间变化的均方位移遵循标准 Rouse 模型。然而，随着盐浓度的增加，观察到与Rouse模型的显著偏差，其特征是Rouse参数下降，然后达到稳定状态。这些是由于 Li⁺ 通常与多个链的片段配位而形成的临时交联的特征。

模拟表明，与临时交联平台相关的时间尺度几乎与溶剂化寿命相同。实验和模拟均表明，PPM/LiTFSI 中的寿命约为 1ns 量级。因此，可直接测量电解质中溶剂化壳层破裂的超慢动力学。

图2. 临时Li⁺交联存在时的溶剂化动力学

Nanosecond solvation dynamics in a polymer electrolyte for lithium batteries, Nature Materials 2024 DOI: 10.1038/s41563-024-01834-y