​复旦JACS：串联化学与 Janus 介孔加速剂用于高效水系电池

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​复旦JACS：串联化学与 Janus 介孔加速剂用于高效水系电池
在金属锌负极上形成可靠的固体电解质相（SEI）对于稳定的锌基水系电池至关重要。然而，不相容的锌离子还原过程（即同时吸附（捕获）和去溶剂化（排斥）Zn2+(H2O)6）给 SEI 的设计带来了动力学和稳定性方面的挑战。
​复旦JACS：串联化学与 Janus 介孔加速剂用于高效水系电池
在此，复旦大学赵东元、晁栋梁等人展示了一种串联化学策略，可以在内亥姆霍兹层解除并加速 Zn2+ 团簇的吸附和去溶剂化过程。具体而言，电化学组装的介孔 SiO2 中间层具有串联的亲水 -OH 和疏水 -F 基团，可作为 Janus 介孔加速器，促进快速稳定的 Zn2+ 还原反应。
结合原位电化学测试、分子动力学模拟等分析发现，-OH 基团能捕捉到块状电解质中的 Zn2+ 团簇，然后 -F 基团能击退溶剂化鞘中配位的 H2O 分子，从而实现串联离子还原过程。结果显示，在 4 mA cm-2 和 10 mA cm-2 的高电流密度下，由此产生的对称电池分别可实现 8000 小时和 2000 小时的可逆循环。
​复旦JACS：串联化学与 Janus 介孔加速剂用于高效水系电池
图1. 作用机制
总之，该工作提出了一种串联化学策略，通过促进 Zn2+ 团簇在 Janus 介孔通道中的解耦进而加速其吸附和去溶剂化过程。通过合理地结合原位技术和 MD 模拟，作者证明了 Janus 介孔界面可以捕获 Zn2+ 离子，调节配位的 H2O 分子，将溶解度从大量电解质中的 Zn2+(H2O)5.97(SO42-)0.03 转化为 Zn2+(H2O)5.04。
因此，对称电池和 Zn//VO2 及 Zn//I2 全电池性能显示，Janus 介孔相能够实现锌沉积的快速动力学和相应的长期循环寿命。该种串联化学策略可为各种金属负极的界面设计开辟新的途径，为下一代高安全、可靠的电池技术铺平道路。
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图2. 溶剂化结构和介孔加速器的 MD 模拟
Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14019

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