电池顶刊集锦：张强、吴凡、范丽珍、明军、王华、姚亚刚、陈人杰、陈楠、王成新等成果！

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1. AFM：在−40°C下工作的高功率可充钠离子全电池
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高功率密度可充电池在汽车启停系统和电网频率调节等电力密集型应用场景中不可或缺。然而，实现高功率密度碱性离子电池具有挑战性，尤其是在低温条件下，因为电化学阻抗和极化的增加会导致阳极表面更容易出现不理想的碱金属沉积。
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图1. 电解液设计
北京航空航天大学王华等通过电解液调节实现了一种低温、高功率密度可充电Na3V2(PO4)3||硬碳（HC）钠离子全电池，且不会发生金属沉积。具体而言，这项工作设计了具有小溶剂化簇尺寸的1m NaPF6-G2/DM电解液，这种高溶剂化熵电解液可在-40℃时实现高离子电导率和迁移数。
更重要的是，增强的接触离子对溶剂化结构在具有低界面电阻的硬碳阳极上诱导出一个阴离子衍生的、薄的、富含NaF的固体电解质界面（SEI），以确保Na+通过SEI顺利扩散。
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图2. 全电池性能
因此，组装的钠离子全电池在-40℃时的功率密度达到了创纪录的1132.31 W kg-1（能量密度为61.94 Wh kg-1），在25℃时的功率密度达到了13372.56 W kg-1（132.83 Wh kg-1）（基于阳极和阴极上活性材料的总质量）。这项工作将加快钠离子电池在极端环境下的功率密集型应用的开发。
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图3. 电解液的电化学特性
A High-Power Rechargeable Sodium-Ion Full Battery Operating at −40 °C. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315498
2. AFM：基于富镍层状氧化物正极的高容量、长寿命硫化物全固态电池
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采用超高镍层状氧化物正极（LiNixCoyMn1-x-yO2，NCM，x≥0.9）的硫化物全固态电池（SASSBs）具有高能量密度和高安全性的潜力，是一种卓越的储能系统。然而，由于不利的界面反应、空间电荷层（SCL）和元素扩散，稳定的循环难以实现。
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图1. 材料表征
中科院物理所吴凡等利用一种简单的固相涂层策略合成了Ni90-S正极，从而大大提高了复合正极的电荷传输能力，并抑制了SASSB中的界面反应。具体而言，这项工作在单晶Li[Ni0.9Co0.05Mn0.05]O2（SC-Ni90）上采用了硫化物表面涂层，以增强SC-Ni90与硫化物固态电解质界面的稳定性。
研究显示，采用低温固相硫涂层策略生成的硫化物表面涂层可有效抑制硫化物固态电解质与氧化物正极之间的不良反应，抑制固态电解质的进一步分解，并有效缓解空间电荷层效应。同时，涂层为离子传输提供了更好的途径，加快了锂离子扩散，并减轻了循环过程中的阻抗增长。
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图2. SASSB的电化学性能
结果，电化学性能表明，SC-Ni90-0.2%S/Li6PS5Cl/Li4Ti5O12 SASSB具有优异的电化学性能，包括500次循环的长寿命（1C时容量保持率为87%）、11.44 mAh cm-2的高平均容量和20 C的优异倍率性能。该研究采用的策略为富镍正极材料的设计提供了宝贵的见解，可供未来高能量密度硫化物ASSB的参考。
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图3. 动力学研究
High-Capacity, Long-Life Sulfide All-Solid-State Batteries with Single-Crystal Ni-Rich Layered Oxide Cathodes. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315701
3. AEM：采用LiBOB和乙基异丙基砜作为电解液的高温应用电池
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随着便携式电子产品、电动汽车和可再生能源系统的不断扩展，电化学储能技术的发展势在必行。其中，锂离子电容器（LICs）因融合了锂离子电容器和双电层电容器的原理而备受关注。
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图1. 电解液表征
耶拿大学Juan Luis Gómez Urbano、Andrea Balducci等成功配制了一种基于LiBOB与乙基异丙基砜(EiPS)组合的新型无氟电解液，并将其应用于高温下的电容式和法拉第式储能装置。这种新型电解液具有较高的热稳定性和电化学稳定性、出色的内在安全性能（沸点为265℃，闪点为137℃）以及抑制阳极溶解的能力。
此外，在石墨电极上还形成了坚固的SEI层，从而在60℃条件下实现了出色的电化学性能，包括在1 C条件下达到360 mAh g-1的显著倍率容量，以及较高的循环稳定性，经过200次循环后容量损失小于5%。此外，这种高温电解液在电容型电极中的适用性还通过AC电极得到了验证，其在10 A g-1电流条件下，甚至达到了157 F g-1（相当于96 mAh g-1）。
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图2. SEI膜分析
通过结合AC电极和石墨电极，作者组装出了具有高能量和高功率特性的锂离子电容器，其在功率密度为200 W kg-1AM 时可达到169 Wh kg-1AM，在10 kW kg-1AM 时仍可提供80 Wh kg-1AM。此外，它在60℃下还保持了良好的循环稳定性，在2.0-4.2V（vs. Li+/Li）电压范围内循环3500次后，80%的初始电容得以保留，在2.2-3.8 V（vs. Li+/Li）电压范围内循环5000次以上。对循环后锂离子电容器电极的XPS分析表明，降解主要是由涉及石墨电极的不可逆过程引起的。
此外，这种新型电解液已成功用于高温锂离子电池。考虑到上述结果，基于LiBOB/EiPS组合的无氟电解液似乎是在高温下实现高性能锂离子电容器和锂离子电池的一个非常有前景的候选材料。
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图3 . 锂离子全电池性能
Enabling Fluorine-Free Lithium-Ion Capacitors and Lithium-Ion Batteries for High-Temperature Applications by the Implementation of Lithium Bis(oxalato)Borate and Ethyl Isopropyl Sulfone as Electrolyte. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202303909
4. AEM：以溶剂化化学为媒介设计高压电解液，实现高比能/快充锂离子电池
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电解液对于锂离子电池（LIB）中锂离子（Li+）的传输至关重要。然而，在设计最佳电解液方面并没有放之四海而皆准的原则。在大多数情况下，设计过程依赖于经验。
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图1. 溶剂化结构和脱溶剂化过程中的参数
中科院长春应化所明军、汉阳大学Yang-Kook Sun等提出了一个基于溶剂化结构的模型，以促进与新型高容量硅基阳极兼容的高压电解液的设计，特别是硬碳-硅/碳混合阳极（即 HC-Si/C）和钴酸锂阴极。其目标是实现LIB的高能量密度和快速充电能力。新电解液的设计包括根据溶剂化化学原理仔细调整溶剂类型及其比例。
此外，作者还考虑了成膜添加剂对分别在阳极和阴极上形成的SEI和CEI的影响。研究发现，新设计的电解液不仅与新型HC-Si/C混合阳极具有出色的兼容性，还能在高压运行期间缓解钴酸锂阴极表面的电解液氧化。
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图2. 溶剂化结构模型介导的高压电解液设计
采用优化电解液的HC-Si/C||LiCoO2全电池配置显示出283.9 Wh kg-1的高能量密度（相对于电池重量）和5C以上的高倍率性能，在1C下循环200次后保持78%的容量保持率。
这项开创性的研究调查了Li+脱溶过程和SEI的相互影响，从而实现了高性能LIB。通过研究各种电解液中阳极和阴极上电解液成分的不同行为，作者证明了溶剂化结构相关模型在指导电极设计方面的有效性。该模型不仅有助于理解界面行为，还有助于提高LIBs的性能。
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图3. 电化学性能研究
High Voltage Electrolyte Design Mediated by Advanced Solvation Chemistry Toward High Energy Density and Fast Charging Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304321
5. AM：高流动性/强度双层凝胶电解质实现超柔性无枝晶的纤维状锌金属电池
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纤维状水系锌离子电池（FAZIBs）具有内在安全性、高理论容量和超强的全方位柔性，有望成为可穿戴供能设备。然而，锌剥离过程导致的纤维状电极与电解液的界面分离以及弯曲条件下折叠区域出现的严重锌枝晶严重限制了FAZIBs的实际应用。
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图1. 锌阳极.单层凝胶电解质中的问题
南京大学姚亚刚、中科院苏州纳米所张其冲等首次报道了一种先进的封装策略，为纤维状锌阳极构建了由高流动性聚乙烯醇-醋酸锌内层和高强度海藻酸锌外层组成的双层凝胶电解质。得益于内外层凝胶电解质的协同效应以及赖氨酸添加剂在锌阳极表面形成的固体电解质界面（SEI），所制成的纤维状锌-锌对称电池在1 mA·cm−2和0.1 Hz的动态弯曲频率下具有超过800 h的长循环寿命。
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图2. Zn@CNTF的构建及表征
有限元模拟进一步证实，双层凝胶电解质可有效抑制锌剥离和弯曲过程中产生的界面分离。更重要的是，基于双层凝胶电解质的坚固扭曲纤维状锌/锌六氰基铁酸酯电池组装成功，其在弯曲500次后容量保持率高达97.7%。因此，这种新型双层凝胶电解质设计为开发长寿命纤维状水系金属电池铺平了道路。
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图3. FAZIB性能
High-Fluidity/High-Strength Dual-Layer Gel Electrolytes Enable Ultra-flexible and Dendrite-Free Fiber-Shaped Aqueous Zinc Metal Battery. Advanced Materials 2024. DOI：10.1002/adma.202313772
6. Angew：双极聚合物保护层使锂金属负极在碳酸酯电解液中稳定运行
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锂金属与碳酸乙烯酯（EC）基电解液之间不稳定的界面会引发持续的副反应和不受控制的枝晶生长，从而严重影响锂金属电池（LMBs）的使用寿命。
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图1. BPPL的作用示意
北京理工大学陈人杰、陈楠、中国科学院大学公旭中等利用氰乙基（-CH2CH2C≡N）和羟基（-OH）极性基团开发了一种双极聚合物保护层（BPPL），旨在防止EC诱导的腐蚀并促进Li+离子的快速、均匀传输。
研究发现，-OH和EC之间的氢键相互作用促进了Li+的脱溶剂化过程，并有效捕获了游离的EC分子，从而消除了寄生反应。同时，-CH2CH2C≡N基团通过离子-偶极子相互作用锚定TFSI-阴离子，增强了Li+的传输并消除了浓度极化，最终抑制了锂枝晶的生长。
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图2. BPPL的构建及表征
因此，BPPL改性锂阳极能在对称锂电池中以10 mA cm-2的高电流密度和2 mAh cm-2的容量进行均匀的锂沉积/剥离，持续时间为300小时（750次循环）。此外，这些改性锂阳极与商用LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2和LiFePO4阴极集成后，显示出更高的倍率性能和出色的稳定性，为开发高能量密度和安全的LMBs展示了广阔的前景。
这项工作为基于极性基团设计的亲锂材料的有机人工SEI层提供了新的视角。这种设计可实现无枝晶锂沉积/剥离行为，同时减轻溶剂诱导的副反应，为推动LMBs技术的发展提供了实用的解决方案。
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图3. Li|LFP和Li|NMC811全电池性能
Bipolar Polymeric Protective Layer for Dendrite-Free and Corrosion-Resistant Lithium Metal Anode in Ethylene Carbonate Electrolyte. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202400619
7. Angew：具有链式构象转变的阴离子调制离子导体，增强锂金属电池的界面稳性
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在固态锂金属电池（SSLMBs）中，不均匀的电解质-电极界面层会加剧界面稳定性，从而导致界面离子/电荷传输不连续和电解质持续降解。
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图1. AMIC设计
北京科技大学范丽珍、清华大学张强等构建了一种阴离子调制离子导体（AMIC），即通过利用聚合物与锂盐阴离子之间多重相互作用下的构象转变，原位构建高压SSLMBs的电解质/电极界面层。
研究显示，阴离子可通过改变聚合物链的空间构象来调节电极界面上超分子聚偏二氯乙烯（PVC）的分解行为，从而进一步增强离子传输并稳定界面形态。此外，AMIC还减弱了”Li+-溶剂化”，增加了Li+载体位点，从而提高了锂离子传输数。
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图2. AMIC的结构信息和电化学特性
因此，AMIC具有出色的电化学性能，离子电导率为1.78×10-4 S cm-1（60℃时），离子迁移数为0.67，电化学稳定窗口(ESW)大于4.8 V。采用AMIC的NCM811||Li电池在4.5 V截止电压下循环200次后，容量保持率达到85%。这项研究揭示了阴离子调节聚合物构象对稳定界面的影响，这不仅对离子增强电解质的设计具有重要意义，而且有助于加深对聚电解质界面动力学的理解。
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图3. NCM811||Li电池性能
Anion-modulated Ion Conductor with Chain Conformational Transformation for Enhanced Interfacial Phase Stabilization of High-Voltage Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202317856
8. EnSM：分子间相互作用实现准固态电解质中的有序离子传输，用于长寿命锂金属电池
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复合凝胶聚合物电解质（CGPEs）在提高锂（Li）金属电池的安全性和循环稳定性方面具有巨大潜力，因此受到广泛关注。然而，CGPEs中填料与聚合物之间的界面相容性较差，这严重阻碍了锂离子（Li+）的通路，限制了电池的性能。
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图1. AGPE反应机理示意图
中山大学王成新、雷丹妮等开发了一种制备CGPE的全新策略，即形成化学键合的Al(EtO)3/PEO网络，在Al(EtO)3纳米线框架和PEO矩阵之间提供快速有序的Li+传输通道。具体而言，在阳离子聚合反应中，Al(EtO)3纳米线框架在催化聚（乙二醇）二缩水甘油醚（PEGDE）开环聚合的同时与PEO结合。基于这种独特的结构，AGPE在30℃时具有6.8×10-4 S cm-1的高离子电导率和高达5.3 V
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图2. 锂沉积/剥离性能
结果，Li||Li对称电池具有超长寿命（0.1 mAh cm-2时大于3000 h），这表明锂金属与AGPE具有出色的界面兼容性。此外，采用AGPE的Li||LiFePO4（LFP）电池还实现了出色的循环性能（在0.2 C下循环150次后容量保持率为92%）。并且，通过将LFP阴极的质量负载增加到6 mg cm-2，该电池在0.1 C下循环46次后也实现了95.6 %的高容量保持率。这些结果为提高复合电解质的电化学性能和促进其商业应用进程开辟了一条新途径。
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图3. 全电池性能
The intermolecular interaction enables ordered ion transport in quasi-solid-state electrolyte for ultra-long life lithium-metal battery. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103277

原创文章，作者：Jenny（小琦），如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/29/c4f1ea0c3a/

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