于吉红/刘庆岭/梅东海，重磅JACS！

氮氧化物(NO_x)的排放已经引起了严重的环境污染问题，NH₃选择性催化还原法(NH₃-SCR)被广泛认为是消除氮氧化物的主要技术。以Cu²⁺配位的四乙烯五胺(Cu-TEPA)为模板剂，采用一锅法合成的富铝Cu-SSZ-13分子筛(Si/Al~5.0)表现出优异的低温活性。然而，它仍然面临着使用有机模板剂造成的严重污染和高能耗的问题，并且还需要后处理来降低Cu的负载量，以获得优异的水热稳定性和高温活性。因此，采用无有机模板剂的方法制备具有比Cu-SSZ-13更高的NH₃-SCR活性和水热稳定性的SCR分子筛催化剂具有重要意义。

近日，吉林大学于吉红、天津大学刘庆岭和天津工业大学梅东海等采用非有机模板剂法合成了具有菱钾沸石(OFF)和毛沸石(ERI)共生结构的铝硅酸盐Cu-T分子筛，发现其不仅具有优于Cu-SSZ-13的NH₃-SCR性能，而且在水热老化后具有较好的低温NH₃-SCR性能。

具体而言，Cu-T分子筛在175~550 °C和H₂O存在的条件下表现出90%以上的催化活性，即使经过水热处理，在225~500 °C下的活性仍然超过90%。值得注意的是，水热处理后的Cu-T-H的低温活性在没有H₂O时增加，而Cu-ERI-H、Cu-OFF-H和Cu-SSZ-13-H的低温活性则降低。

结合催化结果、光谱表征和理论计算，揭示了Cu-T共生结构在提高NH₃-SCR催化性能中的作用：与Cu-ERI和Cu-OFF相比，Cu-T的共生结构促进了更多位于共生界面6MR处的孤立Cu²⁺的生成，从而获得了优异的水热稳定性，并在水热处理后保留了更多的Brønsted酸位点(BAS)；同时，水热处理后，Cu-T-H中的Cu_xO_y物种上形成的NH₄NO₃可以通过快速SCR反应途径被共生界面附近残留的BAS分解，从而提高了Cu-T-H的低温活性。

综上，该项研究不仅为共生结构分子筛协同提高催化剂性能提供了新的思路，为开发经济、高效和高NH₃-SCR性能的Cu基共生沸石材料提供了有效的指导。

Cu-OFF/ERI zeolite: intergrowth structure synergistically boosting selective catalytic reduction of NO_x with NH₃. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13855

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/02/657938302a/

于吉红/刘庆岭/梅东海，重磅JACS！

相关推荐