机器学习：计算电催化的新范式

通讯作者：周震，郑州大学/南开大学

作者：张旭，田芸，陈乐添，胡绪

为早日实现“双碳”目标和可持续发展，开发可再生廉价清洁能源，成为当今乃至未来很长一段时间的重要战略举措。有效利用可再生能源所产生的电力，电催化还原N₂和CO₂等小分子为清洁燃料或其它高附加值化学品对实现上述目标具有重要意义。而实现这一过程的核心就是高效电催化剂的开发。传统“试错法”成本高，周期长，难以满足经济社会的高速发展。虽然第一性原理计算已被广泛应用于电催化剂的研发中，但其所需计算资源十分庞大，成本依然较高。从广袤的化学空间中筛选高效电催化剂，仍是一个亟需解决的难题。高性能计算及机器学习算法的发展和普及，为高效电催化剂的研发注入了新的活力。因此，总结机器学习在电催化领域中的已有应用，并对未来亟需克服的难题及有望发展的重要方向做相关展望对于电催化剂的发展至关重要。

本文总结了机器学习在电催化剂的筛选设计及电催化机理探索中的应用，并针对复杂机器学习算法难以解释的（即“黑箱子”）问题进行了相关讨论，介绍了可解释机器学习模型及机器学习算法的后处理解释方法。

本篇展望文章概述了机器学习方法在电催化领域有潜力的应用形式。一是用传统机器学习方法进行回归，基于常用的电催化剂活性描述符(如能量描述符、电子结构描述符)，快速判断电催化活性，从而缩小候选材料范围，加快研发进度。此外，利用机器学习方法发展新的催化活性描述符也可推动催化活性的快速预测。

图 1. (a) 利用机器学习筛选候选催化剂框架图。(b) CO吸附能分布图

除此之外，还可以利用机器学习势(MLP)研究电催化反应的动态过程，在原子尺度理解其催化机理。随着神经网络势框架的不断发展，神经网络势已经可以从学习模拟简单体系发展到复杂的带电体系。特别地，由于电荷平衡神经网络技术的引入，四代高维神经网络势(4G-HDNNP)可以学习预测长程静电作用及长程电荷转移作用，有利于复杂电催化体系的学习及模拟预测。另外，对先进的势能面采样方法，例如势能面随机行走(SSW)及不确定性对抗性攻击方法，也进行了介绍。

图 2. (a) 前馈神经网络；(b) 二代；(c) 四代高维神经网络势示意图。

目前，在电催化研究当中，为了保证机器学习模型的准确性，通常其算法复杂性较高，因此带来了难以解释的（即“黑箱子”）问题。但是在某些情况下，研究人员不仅想“知其然”，并且需要“知其所以然”。因此，介绍了一些可解释的机器学习模型及后处理的解释方法。然而，可解释性与机器学习算法复杂性及准确性通常存在一个微妙的平衡。为了解决这个问题，也介绍了近年来新发展的混合型机器学习算法及思路。

图 3. 一种混合型可解释机器学习模型的框架示意图。

最后，针对机器学习在自然语言处理及与实验结合、4G-HDNNP对于真实条件下电催化过程的模拟及模型共享等方面也进行了相关展望。希望本文能促进机器学习在电催化领域的发展及应用。