【DFT+实验】JACS：用于电催化合成多碳产物的嵌入氮化碳中四原子团簇的设计

用于电催化CO₂和CO还原反应（CORR）的高效稳定催化剂的开发正在积极研究中，但C₂产物的选择性差、效率低的问题仍然存在。

基于此，苏州大学徐来教授，美国南加州大学的Oleg V. Prezhdo教授（共同通讯作者）等人设计了一种二维氮化碳材料（C₅N₂H₂），它包含一个八个N原子的结构，能够配位四个金属原子簇，并同时负载C₂偶联所需的两个碳氧化物。

所设计的材料作为一种新型的窄禁带半导体（E_g=0.16 eV），具有良好的导电性和稳定性。

在高通量筛选了嵌入到骨架中的多个四金属簇合物（28种同核催化剂和27种异核催化剂）的催化性能后，本文系统地研究了11个候选者的CORR过程。

结果表明，Cu₄-C₅N₂H₂对合成乙烯具有较高的选择性和较低的极限电位（U_L），而Cu₂Zn₂-C₅N₂H₂对合成乙醇具有较高的选择性和较高的效率。

通过套索回归，本文证明了与柔性相关的描述符D_(Cu-Cu)×(D_(N-N)−2×R_N)，它与载体、负载金属的性质和U_L有关。与单原子催化相比，本研究中展示的四原子催化策略为调整催化性能提供了更多的选择，因为它允许CORR有更多的活性位点和路径。该策略为探索多原子催化CO还原反应提供了一种新的方案。

Design of a Four-Atom Cluster Embedded in Carbon Nitride for Electrocatalytic Generation of Multi-Carbon Products. J. Am. Chem. Soc., 2023.

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【DFT+实验】JACS：用于电催化合成多碳产物的嵌入氮化碳中四原子团簇的设计

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