​华师ACS Nano：Pt-Ru二聚化位点协同作用立大功，有效促进光催化CO2还原和H2析出

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​华师ACS Nano：Pt-Ru二聚化位点协同作用立大功，有效促进光催化CO2还原和H2析出
开发利用太阳能驱动的分解水和CO2还原的技术有助于解决日益增长的能源需求和环境污染问题。大多数光催化剂的光催化活性受到高的CO2分解能(750 kJ mol−1)的严重限制。同时，目前的光催化系统存在选择性有限、太阳能-化学能的转换效率低、光生载流子分离效率低等问题。
因此，开发具有高效选择性和电荷分离功能的光催化剂是提高光化学活性的必要途径。双原子催化剂(DACs)具有与单原子相当的优良性能，并且利用相邻两个原子金属物种实现功能互补和协同效应，因此预测其可实现高CO2还原反应和HER反应性能。
​华师ACS Nano：Pt-Ru二聚化位点协同作用立大功，有效促进光催化CO2还原和H2析出
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近日，华东师范大学姚叶锋和王雪璐等采用热聚合方法，成功地合成了一种负载在g-C3N4上的Pt和Ru双原子光催化剂(PtRu/g-C3N4)。具体而言，研究人员利用Pt和Ru单原子随机锚定在g-C3N4表面，产生部分Pt-Ru二聚体。与PtSAs/g-C3N4和RuSAs/g-C3N4相比，含有Pt-Ru二聚体的PtRu/g-C3N4催化剂表现出优异的光催化性能：对于CO2RR反应，PtRu/g-C3N4的CO产率高达2304 μmol g−1 h−1，是PtSAs/g-C3N4催化剂(88.45 μmol g−1 h−1)的26倍；在HER反应过程中，PtRu/g-C3N4的H2产率为439.57 μmol g−1 h−1，分别是PtSAs/g-C3N4和RuSAs/g-C3N4的2.2倍和2.7倍，表明单原子和二聚体之间的配位相互作用在实现CO2RR和水分解高性能方面起着重要作用。
​华师ACS Nano：Pt-Ru二聚化位点协同作用立大功，有效促进光催化CO2还原和H2析出
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CEST成像、原位光谱表征和理论计算表明，PtRu双原子配位对金属位点上的原子由于异核配位作用，导致异质双金属对发生轨道耦合(主要是dxy和dxz轨道)，这改变了其d电子态，赋予PtRu双金属位点较低的中间体吸附自由能(ΔG)，从而加速了CO2RR和HER反应的进行。
综上，该项工作通过实验和理论计算揭示了双原子结构在增强光催化CO2RR和HER过程中的协同效应，为设计高效的原子分散光催化剂提供了指导。
Ultrahigh bifunctional photocatalytic CO2 reduction and H2 evolution by synergistic interaction of heteroatomic Pt–Ru dimerization sites. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c10807

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/06/22ea5a6ca1/

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