利用强关联自旋无序实现超低温下的大体积磁熵变

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基于磁热效应的绝热去磁制冷技术，是实现超低温的有效途径之一。由于磁热材料的体积直接决定设备的磁系统和屏蔽设计，因此研发具有大体积冷却能力的磁热材料至关重要。虽然提高磁离子密度可以增强体积制冷能力，但也会导致更强的磁相互作用，使得长程磁关联出现在较高的温度。因此，目前极少有材料能在超低温（< 1 K）下表现出较大的体积磁熵变。

利用强关联自旋无序实现超低温下的大体积磁熵变

图1. Gd9.33[SiO4]6O2材料的比热及磁熵分析，该材料在50 mK时仍未有长程磁有序的迹象，其高场下的磁熵变数值远高于通用磁制冷工质Gd3Ga5O12（GGG）和LiGdF4（LGF）。

近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心龙有文研究员团队与深圳大学曾昱嘉教授和崔宏志教授团队合作，提出了一种以强关联自旋无序来实现低温下大体积磁熵变的方法，并在钆硅酸盐Gd9.33[SiO4]6O2体系中得到了验证。该材料具有非常高的磁离子密度（1.78 × 1022 cm-3），即使在极低的50 mK温度下，仍未出现长程磁有序。这些特性使其展现出巨大的体积单位磁热响应，远高于商业化顺磁盐制冷工质钆镓石榴石（Gd3Ga5O12），并超越了大部分已报导的材料体系。这一研究为寻找和开发具有更高体积密度表现的超低温磁热材料提供了新的思路。

团队成员通过常压固相合成方法制备了高质量的Gd9.33[SiO4]6O2粉体，并通过实验对其结构与物理性质进行了详细研究。实验结果显示，Gd9.33[SiO4]6O2具有一定的反铁磁耦合作用，在温度低于1.5 K时出现强关联自旋无序，但直至最低探测温度50 mK时仍未有长程磁有序出现的迹象。在外加磁场为7 T时，其磁熵变可达−ΔSmag = 0.43 J cm-3 K-1 (66.6 J kg-1 K-1)，同时最高绝热温变为Tad = 23.8 K，这些数值优于大多数已报导的材料体系。此外，在4 K以下，Gd9.33[SiO4]6O2材料的热导率约为5×10-2 W m-1 K-1，与顺磁盐Gd2(SO4)3·8H2O相近。通过添加银粉（50 wt%），其热导率可提高至10-1 W m-1 K-1的量级。进一步分析表明，Gd3+的位点无序及准一维特性在维持低温下的磁熵中起到了关键作用，而高密度的大自旋无序使得Gd9.33[SiO4]6O2展现出大的体积磁熵变，有望利用该材料的这些优异物性用于亚开尔文级的超低温制冷。

 

利用强关联自旋无序实现超低温下的大体积磁熵变

图2. Gd9.33[SiO4]6O2材料的磁热性质分析，该材料具有非常高的磁离子密度（1.78 × 1022 cm-3），在7 T、3 T等代表性外场下，磁熵变数值高于绝大多数已报导的材料体系。与通用顺磁盐相比，其吸热能力Q也处于较高水平。

 

相关研究成果以“Exceptional Magnetocaloric Responses in a Gadolinium Silicate with Strongly Correlated Spin Disorder for Sub-Kelvin Magnetic Cooling”为题，发表在近期的《Advanced Science》上。该研究由中国科学院物理研究所龙有文研究员、深圳大学曾昱嘉教授和崔宏志教授指导完成，材料合成及表征工作由深圳大学杨子煜博士（现为物理所访问学者）、物理所在读博士生张杰等人共同完成。低温比热测试得到了物理所李世亮研究员的大力协助。此项研究获得了科技部、国家自然科学基金委、北京市自然科学基金委、中国科学院、广东省基础与应用基础研究基金以及深圳市科创委等项目的资助。

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