重磅！Nature：又是石墨烯，新制备技术！

研究背景

石墨烯是一种二维晶体材料，由排列在蜂窝格子中的碳原子单层组成，具有出色的电学和机械性能，因此引起了广泛关注。然而，原始的石墨烯由于缺乏电子带隙，在某些电子器件应用中存在限制。为了克服石墨烯的缺点，人们开始研究石墨烯纳米带（GNRs），这是石墨烯的一维衍生物，由于量子约束而具有有限带隙。理论上，亚5 nm宽的原始GNRs可以表现出适合室温开关操作的大带隙，这使其成为数字逻辑和射频电子应用的理想平台。

然而，在实际应用中，已经制备的GNR器件的性能低于预期，主要是由于杂质效应导致的。现有的石墨烯和石墨烯纳米带器件在实际应用中表现不佳，主要受到杂质效应的限制。这些效应包括晶格缺陷、应变、表面粗糙度、污染物的物理和化学吸附以及基板带电杂质。这些问题尤其突出，因为GNRs具有低维特性，只具有表面和边缘。

为了解决这些问题，研究人员开始探索各种方法来减少杂质效应，包括热退火、等离子体表面清洁、悬浮结构的制备、基于聚合物的转移到平坦基底和范德华封装。范德华封装被认为是最成功的方法之一，它涉及将石墨烯封装在六方氮化硼（hBN）堆叠之间，以减少杂质效应。然而，现有的范德华封装方法通常使用机械转移技术，难以控制，易受污染，并且无法扩展。因此，研究人员开始寻找新的方法来实现范德华封装，以解决这些问题。

成果简介

鉴于此，上海交通大学凝聚态物理研究所史志文课题组、韩国基础科学研究院丁峰教授、以色列特拉维夫大学Michael Urbakh教授、武汉大学欧阳稳根课题组联合提出了一种无转移的直接生长嵌入式GNRs的方法，这些GNRs生长在hBN堆叠中。通过这种方法，他们成功地制备了超长、超窄且同手性的嵌入式GNRs。他们的原子模拟显示，这种生长机制涉及在AA’堆叠的hBN层之间滑动时的超低GNR摩擦。利用这种方法制备的GNR器件表现出了优越的电子特性，包括高迁移率和高开关比，反映了这种新方法的有效性。以上成果于Nature期刊发表题为“Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics”的最新论文，引起了不小的关注！

图文导读

图1的实验和分析是为了探究嵌入式石墨烯纳米带（GNRs）的生长过程和结构特征。在图1中，a图展示了嵌入式GNRs的生长过程示意图，说明了通过化学气相沉积（CVD）在hBN堆叠中直接生长GNRs的过程。b图是扫描电子显微镜（SEM）图像，展示了作为生长产物的嵌入式GNRs，以及与之相邻的hBN层堆叠情况。c图是透射电子显微镜（STEM）的暗场图像，显示了一条宽度为3.3纳米的单层GNR的横截面。在d图中，放大了c图中的部分，显示了每个明亮的斑点代表一个Zigzag石墨烯或hBN链的轴向视图。e图展示了经典力场计算得到的3.3纳米宽GNR嵌入40层hBN堆叠的横截面原子结构。最后，在f图中将实验图像与计算结构叠加，展示了实验结果与计算结果之间的显着一致性。这些实验结果对我们理解嵌入式GNRs的生长机制和嵌入式结构起到了关键作用。STEM图像展示了嵌入式GNRs对hBN堆叠的扰动情况，有助于我们理解GNRs与周围环境的相互作用。

图1. 直接生长的嵌入式石墨烯纳米带

在图2中，首先使用扫描电子显微镜（SEM）提供了嵌入式GNRs的俯视图像，显示出GNRs的高对比度和直线形态，长度范围从几个到几百微米不等（见图2a、b）。与此同时，他们发现，嵌入式GNRs的纵横比达到了惊人的1×10⁵，远远超过以往任何方法制备的GNRs。此外，嵌入式GNRs主要沿着hBN堆叠的Zigzag轴生长，并且较长的GNRs显示出更高的排列倾向，这表明了生长方向的选择性（见图2b、e）。此外，图中还展示了嵌入式GNRs的手性分布，显示出对Zigzag型GNRs的强烈偏好，并呈现出与相邻hBN层之间的一维moire超结构（见图2f、g、h、i）。这些实验结果有助于深入理解嵌入式GNRs的生长机制以及其与hBN堆叠之间的相互作用，为GNRs在电子器件中的应用提供了重要参考。

图2. 超长嵌入式锯齿形 GNR 表现出一维莫尔超结构

为了解析嵌入式GNR的生长机制，研究者进行了图3的分子动力学模拟。在图3中，作者通过模拟ZZ-GNRs和armchair GNRs（AC-GNRs）在hBN层之间和之上的滑动运动，研究者揭示了生长过程中的关键因素。实验结果显示，在给定的推力作用下，嵌入式ZZ-GNRs的渗透距离明显大于嵌入式AC-GNRs和表面生长的ZZ-GNRs。通过分析ZZ-GNR在hBN表面上和内部的滑动能量景观，发现在hBN层之间滑动时，ZZ-GNRs可以实现几乎无摩擦的滑动，而在hBN表面上滑动时则会遇到较高的摩擦。对于AC-GNRs，虽然也存在连续的低能谷，但为了避免高能峰，需要更大的侧向运动和石墨烯带在滑动轨迹上的变形。这些结果表明，层间晶格共格、变形能惩罚、范德华相互作用和摩擦能量耗散是影响嵌入式GNR生长的关键因素。通过优化这些因素，实现了高选择性地生长超长的ZZ-GNRs。

图3. 嵌入式 GNR 滑动机理

图4展示了FET器件的主要特征和性能。首先，图中展示了FET器件的示意图（见图4a），随后提供了一个典型的嵌入式GNR FET器件的SEM图像，其中显示了两个Au/Cr源漏电极（插图）。电性接触是通过等离子体反应刻蚀hBN/GNR/hBN异质结来实现的，然后进行了金属引线沉积。为了了解器件的电学特性，绘制了源漏电流（Isd）作为源漏电压（Vsd）和栅极电压（Vg）的二维彩色图（见图4b）。观察到了典型的菱形图案，其中低电流区域对应于GNR带隙中的费米能位。图4c和4d显示了在代表性Vsd和Vg处的Isd的线性切片，表明了高达106的开关比。通过比较不同器件的表现，发现了出色的FET特性。

此外，研究人员测量了GNR器件的迁移率，并发现在室温下达到了1400-4600 cm^2 V^-1 s^-1的范围内，并且在10K的温度下，达到了约74,000 cm^2 V^-1 s^-1的高值。这些结果反映了嵌入式GNR样品的低缺陷密度和高均匀性。此外，所测得的较小的亚阈值摆幅表明了这些器件的优异性能，这在室温下获得了，表明了嵌入式GNR作为纳米电子器件的可行性。

图4. 基于嵌入式 GNR 的卓越 FET

结论与展望

本研究开发了一种创新的催化生长方法，可以在氮化硼层堆叠中直接生长高质量的石墨烯纳米带(GNRs)，而无需传统的机械转移技术。这一方法不仅解决了现有技术中存在的难以控制、易受污染和不可扩展的问题，还实现了GNRs的超长、超窄和同手性特性的一体生长。通过对嵌入式GNRs的生长机制的深入理解，我们展示了GNRs的优异电子性能，包括高达4,600 cm²/Vs的载流子迁移率和高达10⁶的开关比。这一研究为基于GNRs的高性能电子器件的底部制备打开了新的途径，为纳米电子学和量子计算领域的发展提供了重要的科学基础。

文献信息

Lyu, B., Chen, J., Wang, S. et al. Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics. Nature (2024).

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