同济ACS Catalysis：Pt粒子修饰Ni(OH)2纳米片，实现PET电化学重整耦合产氢/电能

在碱性条件下电氧化聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)衍生的乙二醇(EG)生产高价值化学品为缓解环境污染问题提供了一条可持续的途径。在目前的研究中，Pt族贵金属因其优异的电催化性能和在乙二醇氧化(EGOR)中的高催化活性而被广泛关注。然而，这些催化剂在长期操作过程中往往吸附羰基中间体，导致催化剂逐渐失活。此外，由于EGOR中涉及的非选择性官能团氧化和C-C键断裂等复杂且不可控的氧化过程，使得催化选择性降低。因此，选择性氧化EG分子中两个相同的羟甲基之一，同时避免C-C键过氧化是一个重大挑战。

近日，同济大学陈作锋和汪建营等提出了一种由Pt纳米粒子修饰的Ni(OH)₂纳米片催化剂(Pt-Ni(OH)₂/NF)，用于选择性电重整废PET衍生的EG制备高附加值的乙醇酸(GA)产品。

实验结果表明，对于EGOR反应，Pt-Ni(OH)₂/NF电催化剂仅需0.69 V_RHE的电位就能达到100 mA cm⁻²的电流密度，在1.0 V下GA的法拉第效率高达93%；此外，Pt-Ni(OH)₂/NF经过5次循环电解后，GA的法拉第效率仍保持在90%以上，且反应后材料的形貌和结构几乎未发生变化，表明Pt-Ni(OH)₂/NF具有优异的EGOR稳定性。

原位/准原位光谱表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt-Ni(OH)₂中富含•OH物种，使得活性Pt位点在EGOR期间不易被吸附的羰基中间体氧化而中毒；同时，Pt-Ni(OH)₂的深d带中心和Pt与Ni(OH)₂之间的强电子相互作用促进了GA从Pt表面脱附，避免了GA的过氧化或C-C 键断裂，确保了EGOR活性、选择性和稳定性的提高。

此外，研究人员利用Pt-Ni(OH)₂/NF作为电极组装了EGOR与析氢反应(HER)或氧还原反应(ORR)耦合的电解槽，它可以实现PET的高附加值化，同时产生氢气和电能，这为废PET塑料的回收利用提供了一个有效的解决方案。

Electro-reforming of PET plastic to C₂ chemicals with concurrent generation of hydrogen and electric energy. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00370

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