俞书宏/倪勇/刘建伟Nature子刊：应力诱导一维分段异质纳米结构有序演化！

第一作者：Qing-Xia Chen, Yu-Yang Lu, Yang Yang

通讯作者：俞书宏，倪勇，刘建伟

通讯单位：中国科学技术大学

论文速览：

近年来，由于其结构和组成间协同效应所带来的应用潜力，一维分段异质纳米结构（1D-SHs）的研究受到了广泛关注。然而，开发一种简单、通用且可控的合成方法来制造1D-SHs仍然是一个挑战。

本文中，作者展示了一种通过应力诱导轴向有序机制合成1D-SHs的方法。通过连续相场模拟，详细阐述了规则段落交替的三阶段演化过程。

这种策略，结合简单的化学后转变，合成包括17种纳米线-纳米线和8种纳米线-纳米管纳米结构在内的25种1D-SHs，涉及13种元素（Ag, Te, Cu, Pt, Pb, Cd, Sb, Se, Bi, Rh, Ir, Ru, Zn）。这种由有序演化驱动的合成将有助于研究1D-SHs的有序重构和潜在应用。

图文导读：

图1 | Te/Ag2Te SHs的形态和结构表征

本图通过透射电子显微镜（TEM）图像展示了Te/Ag₂Te分段异质纳米结构（SHs）的典型形态，揭示了其分段周期性的异质结构。高角度环形暗场（HAADF）和能量色散X射线光谱（EDS）映射显示了Te和Ag在纳米线中的分布情况。高分辨率TEM（HRTEM）图像和X射线衍射（XRD）图案进一步证实了Te和Ag₂Te的界面和相的存在。X射线光电子能谱（XPS）光谱分析了Te 3d轨道，时间分辨TEM图像记录了Te/Ag₂Te纳米线在不同反应时间的形态演变。

图2 | Te/Ag₂Te SHs形成过程的探索

该图通过计算模型展示了Te纳米线（NW）和周围溶液中的Ag⁺的形态，以及Ag₂Te岛的形成、粗化成条带和过渡到等距模式的动力学过程。图中还包括了Te/Ag₂Te系统中Ag⁺的还原电位，以及生成的Ag₂Te岛的示意图，展示了Te和Ag₂Te之间的界面。

图3 | Te/Ag₂Te SHs的有序演化

本图通过无量纲浓度演化展示了从无序条带到有序段的转变过程。统计分布比较了不同长度的Ag₂Te和Te段，展示了从无序到有序的转变。图中还包括了由Ag迁移引起的分段NW中界面移动的示意图，以及计算得到的相邻段长度差异和段间距与半径比及段长度与半径比的无量纲弹性能量变化。

图4 | 后续化学转变和获得的1D SHs

图4展示了通过化学转变获得的一系列1D分段异质纳米结构（SHs）的典型透射电子显微镜（TEM）图像，以及相应的图示。这些图像展示了从Te/M1Te模板进行化学转化的过程，包括与残留Te、生成的M1Te以及两者的可控反应。图中还概述了从初始1D Te模板衍生出的第二代和第三代SHs的化学后转变库，涉及的元素包括G.2和G.3 SHs。

图5 | Ag₂Te/PbTe 1D SHs的热电性能和能带结构

图5展示了Ag₂Te/PbTe 1D SHs的热电性能，包括Seebeck系数和功率因子，并与PbTe纳米线、Ag₂Te纳米线以及Ag₂Te与PbTe纳米线的混合物进行了比较。此外，图中还展示了PbTe和Ag₂Te纳米线在接触前的能带结构，以及Ag₂Te/PbTe 1D SHs在平衡状态下的能带对齐情况。这些结果表明，Ag₂Te/PbTe SHs由于异质界面的存在，展现出了优异的热电性能，特别是在高温度下的应用潜力。

总结展望：

本研究的亮点在于通过应力诱导的轴向有序机制，成功合成了25种1D-SHs，这为探索一维纳米结构的有序重构和潜在应用提供了新的方法。

通过连续相场模拟，研究团队详细阐述了规则段落交替的三阶段演化过程，并提出了一种新的有序演化驱动的合成策略。此外，通过化学后转变，研究团队能够进一步扩展材料选择的范围，这对于声子传输和热电应用具有重要意义。

这项研究不仅为制造功能导向的纳米材料提供了新的视角，也为理解周期性纳米结构的形成提供了宝贵的见解。

文献信息：

标题：Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47446-7

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