李玉良院士团队Angew:理论预测筛选出InOx/GDY,助力CO2RR 2024年4月16日 上午10:58 • T, 顶刊 • 阅读 21 直接还原CO2制备甲酸是未来化学工业的重要基础,具有重要意义。由于高活性、高选择性电催化剂的严重缺乏,导致CO2直接还原技术的发展受到限制。 基于此,中国科学院化学研究所李玉良院士等人以石墨炔(GDY)负载的金属氧化物量子点(QDs)为理想模型,结合DFT计算和高通量筛选,确定了具有高CO2RR活性和选择性的目标催化剂。 理论上预测GDY负载的氧化铟量子点(InOx/GDY)是一种具有最佳CO2RR性能的新型异质结构电催化剂。 VASP解读 通过DFT计算,作者研究了MOx/GDY对CO2RR的活性。MOx/GDY催化剂对CO2RR→HCOOH反应的活性由速率决定步骤的吉布斯自由能变化表示(ΔGmax),其中ΔGmax越低,表明CO2RR→HCOOH的途径在能量上更有利。适度的HCOO*吸附能力是实现CO2RR→HCOOH高效过程的首选条件。当Eads-HCOO*值约为-3.19 eV时,MOx/GDY催化剂的催化活性最高,ΔGmax值最小。结果表明,Eads-HCOO*是预测MOx/GDY产生HCOOH的CO2RR活性的良好描述符。 此外,作者比较了不同MOx/GDY催化剂上CO2RR→HCOOH(ΔGmax(CO2RR→HCOOH))和CO2RR→CO(ΔGmax(CO2RR→CO))的速率决定步骤中的吉布斯自由能。在上部区域,CO2RR→HCOOH通路更有利,而在下部区域,CO2RR→CO途径更有利。 结果表明,大多数MOx/GDY催化剂表现出较高的CO2RR选择性,优选产生HCOOH而不是副产物CO。作者还发现MOx/GDY催化剂的选择性也与Eads-HCOO*密切相关。在-3.95 eV至-2.20 eV范围内,由于ΔGmax(CO2RR→HCOOH)和ΔGmax(CO2RR→CO)之间的差值几乎为负,HCOOH的形成比CO的形成更有利。 Theoretical Prediction Leads to Synthesize GDY Supported InOx Quantum Dots for CO2 Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202318080. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/16/70415d537b/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 相关推荐 【顶刊】Adv.Sci. 双功能CuCo2S4@N‐CNFs催化剂,助力柔性锌空电池 2023年11月13日 川大郭孝东/吴振国AFM:高强度核、高孔隙率壳的核壳梯度多孔硅负极 2023年10月11日 胡勇胜/容晓晖/许宁AM:表面残碱转变为固态电解质的高性能钠离子电池 2023年10月6日 李峰/骆文彬AFM:通过亲钾多孔互连介质增强钾金属负极的传质 2023年10月4日 【催化】复旦大学叶明新&沈剑锋AFM:气相升华转化法制备MOFs用于高效OER 2023年11月13日 伊利诺伊大学Small:一种具有形状记忆功能的智能锂电池 2023年10月18日