夏永姚/董晓丽Nature子刊：新型电解液助力高电压锂金属电池99.4%超高库仑效率！

第一作者：Jiawei Chen

通讯作者：夏永姚，董晓丽

通讯单位：复旦大学

论文速览

随着碳中和目标的提出，高能量密度电池化学领域尤其是高电压锂金属电池（LMBs）的发展受到了极大的推动。然而，碳酸酯基电解液在与高活性锂金属负极结合时会产生严重的副反应，而醚类电解液虽然对锂金属负极具有良好的还原稳定性，但对高电压正极的支持不足。

本研究通过分子内杂交电子给予的醚基团和电子吸引的碳酸酯基团，设计了一种线性功能化溶剂双(2-甲氧基乙基)碳酸酯（BMC）。BMC展现出显著的氧化/还原稳定性和相对较弱的溶剂能力，同时具备溶解LiNO₃的能力、出色的热稳定性和非易燃性。

优化后的BMC基电解液即使在单一溶剂的典型浓度下，也展现出高电压耐受性（4.4 V）和令人印象深刻的库仑效率（99.4%），并在实际锂金属电池中表现出令人满意的循环性能和对热/机械的卓越耐受性，证明了其作为安全高能量锂金属电池的适用性。

图文导读

图 1：BMC分子设计的示意图。

图 2：溶剂和电解液的物理化学性质。

图 3：电解液的溶剂化结构及其与电极的电化学行为。

图 4：Li|Cu半电池的电化学性能、原位ECCS观察和SEI的化学组成。

图 5：锂金属全电池的电化学性能和安全评估。

总结展望

本研究通过分子工程手段，成功设计并合成了一种新型的BMC溶剂，通过分子内杂交醚和碳酸酯基团，实现了对电荷分布的精确调控。BMC基电解液在高电压耐受性和锂镀膜/剥离效率方面表现出色，且在实际锂金属电池应用中展现出良好的循环稳定性和安全性。特别是在高温和机械滥用条件下，BMC基电解液能够显著提高电池的热安全性。

这些研究成果不仅为高能量密度和高安全性锂金属电池电解液的设计提供了新的视角，也为未来商业化锂金属电池的发展奠定了坚实的基础。根据实验数据，优化后的BMC基电解液在高电压（4.4 V）下实现了99.4%的锂镀膜/剥离库仑效率，并在150个循环后保持了92%的容量保持率，显示出其在高能量密度锂金属电池应用中的巨大潜力。

文献信息

标题：Hybridizing carbonate and ether at molecular scales for high-energy and high-safety lithium metal batteries

期刊：Nature Communications

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