Nature Energy：效率突破25%！宽带隙钙钛矿太阳能电池，创新策略抑制相分离！

通讯单位：苏州大学

成果速览

本研究通过在碘/溴混合卤化物钙钛矿中引入伪卤素硫氰酸根离子（SCN），成功抑制了宽带隙钙钛矿中的卤化物相分离问题。

实验结果显示，这种改进的钙钛矿/有机串联太阳能电池实现了25.82%的光电转换效率（经过认证的效率为25.06%），并且在持续运行1000小时后仍保持稳定性。

图文导读

图1：展示了通过调节钙钛矿的结晶过程，Cs0.2I1.6和Cs0.2I1.6 + Pb(SCN)2钙钛矿薄膜的扫描电子显微镜图像、原位吸收光谱、吸收强度变化以及空间电荷限制电流测量结果。

图2：描述了伪三卤化物合金钙钛矿的特性，包括与FeCl3的显色反应、吸收光谱、能带结构变化、tDOS光谱以及Pb(SCN)2掺杂对卤素空位和占据VI的影响。

图3：分析了离子迁移行为和卤化物相分离，包括DFT计算的I-迁移路径、离子迁移激活能的Arrhenius图、GIWAXS测量结果、光致发光（PL）演变以及吸收光谱的变化。

图4：展示了单结电池和串联太阳能电池的性能，包括J-V曲线、最大功率点（MPP）操作稳定性、串联太阳能电池的器件结构和截面扫描电子显微镜图像、EL光谱以及开路电压（Voc）贡献的估算。

亮点介绍

1. 通过引入SCN离子，成功提高了钙钛矿/有机串联太阳能电池的光电转换效率至25.82%，认证效率为25.06%。

2. 实验结果表明，改进后的钙钛矿太阳能电池在1000小时的持续运行后仍展现出良好的稳定性。

3. 该研究为解决宽带隙钙钛矿中卤化物相分离问题提供了有效策略，有助于提升钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性。

高端表征

本论文采用了多种高端表征技术来深入分析钙钛矿材料的结构和性能。

原位测试：研究中使用了原位吸收光谱技术来监测钙钛矿薄膜在初始退火过程中的光谱变化。通过这种技术，作者能够实时观察到钙钛矿薄膜的结晶行为，并发现掺杂Pb(SCN)2的钙钛矿薄膜在生长阶段表现出更强的吸收强度，表明了其增强的结晶性。

此外，原位光致发光（PL）光谱也被用来分析薄膜的缺陷密度和载流子寿命，结果显示掺杂SCN离子的钙钛矿薄膜具有更低的缺陷密度和更强的PL强度。

同步辐射：文章中使用同步辐射光源进行的GIWAXS（Grazing Incidence Wide-Angle X-ray Scattering）测量。这种技术能够提供钙钛矿薄膜的晶体结构和相分布信息。

通过GIWAXS测量，作者研究了钙钛矿薄膜在光照老化后的相分离情况，并发现掺杂SCN离子的钙钛矿薄膜在光照下显示出更好的结构稳定性。

计算模拟

在本论文中，作者采用了计算模拟方法来深入理解钙钛矿材料的物理性质和离子迁移行为。

DFT计算：文章中使用了密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算来分析钙钛矿中的缺陷形成能和离子迁移路径。

通过DFT计算，研究者们能够预测SCN−离子在钙钛矿晶格中的稳定性和分布，以及它们对钙钛矿结构的影响。

计算结果表明，SCN−离子的掺杂可以提高钙钛矿中卤素空位的形成能，从而抑制卤素离子的迁移。此外，DFT计算还揭示了SCN−离子在钙钛矿晶格中的占位偏好，以及它们如何通过空间位阻效应阻碍I−离子的迁移。

文献信息

标题：Suppression of phase segregation in wide-bandgap perovskites with thiocyanate ions for perovskite/organic tandems with 25.06% efficiency

期刊：Nature Energy