大连化物所王峰/罗能超，最新ACS Catalysis!

第一作者：Shiyang Liu

通讯作者：罗能超，王峰

通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所

论文速览：

本研究通过建立从Pt/TiO₂光催化剂到二甲醚（DME）的空穴转移通道，DME的C–H键断裂，提供由乙二醇二甲醚(GDE)和低聚物组成的H₂和柴油添加剂。

研究中发现，吸附在Pt/TiO₂上的水通过与Pt/TiO₂表面和DME形成氢键促进了空穴转移。由于这种氢键作用，光生空穴从Pt/TiO₂被水提取并最终转移到DME。

这一过程显著提高了柴油燃料和氢气的产量，分别增加了8.7倍和12.4倍。本工作为从丰富的原料生产两种燃料提供了一条新途径。

图文导读：

图1：水介导的空穴转移机制示意图。

图2：电荷密度差（CDD）、最高占据晶体轨道（HOCO）和投影态密度（PDOS）分析。

图3：光催化DME共生产的反应结果。

图4：光催化DME共生产的反应机理研究。

图5：水对光催化DME共生产促进机制的研究。

总结展望：

本研究的亮点在于通过水介导的空穴转移机制，实现了DME的高效C-H键断裂，从而生产了柴油燃料添加剂和氢气。实验数据显示，与没有水相比，产品产量显著提高，柴油燃料添加剂的产率增加了8.7倍，氢气的产率增加了12.4倍。

此外，通过调整半导体-溶液界面上的空穴转移动力学，本研究为C-H键断裂提供了一种新的策略。这不仅为生产清洁能源开辟了新途径，也为光催化领域的研究提供了新的视角和方法。

文献信息：

标题：Water-Mediated Photocatalytic Coproduction of Diesel Fuel Additives and Hydrogen from Dimethyl Ether

期刊：ACS Catalysis

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