赵天寿院士/曾林/刘碧录,最新ACS Catalysis! 2024年4月22日 上午9:32 • 顶刊 • 阅读 28 第一作者:Yuting Jiang 通讯作者:赵天寿、曾林、刘碧录 通讯单位:南方科技大学、香港科技大学、清华大学 论文速览 纳米尺寸的铂-过渡金属(Pt-TM)合金,因其高催化活性和稳定性,被认为是氧还原反应(ORR)的有希望的催化剂。然而,制备金属间化合物Pt合金纳米粒子仍然是一个难题,因为它们在高温合成过程中有明显的烧结倾向。 在这里,我们通过使用碳载Pt-吡咯配合物和过渡金属(TM = Fe, Co, Ni)盐作为前驱体,合成了几种平均尺寸为4nm的Pt金属间化合物。透射电子显微镜(TEM)结果表明,Pt-吡咯配合物在碳载体上的均匀预生长,以及在退火过程中衍生的氮掺杂碳壳层(<1nm)对纳米尺寸金属间化合物的形成起到了促进作用。 其他表征表明,金属间合金结构赋予了催化剂(PtCo@Pt/C6)下移的Pt d带中心,这意味着Pt合金上ORR中间体的吸附减弱,从而促进了ORR动力学。 使用所制备的PtCo@Pt/C-6催化剂的燃料电池在0.67V(H2/空气)时显示出额定峰值功率密度为1.1 W/cm²,并且在0.9V时的质量活性为0.49 A/mgPt,超过了美国能源部(1.0 W/cm²和0.44 A/mgPt)的目标。 这种方法展示了可扩展合成高ORR性能的PtTM/C催化剂的巨大潜力,并促进了它们在PEMFCs中的应用。 图文导读 图1:展示了有序PtTM和PtT3M合金的制备过程示意图以及不同退火温度下PtCo催化剂的XRD图谱。 图2:通过STEM和HAADF-STEM技术对PtCo@Pt/C-6催化剂的形貌进行了表征,展示了纳米合金在碳载体上的均匀分布。 图3:对催化剂的电子结构进行了表征,包括Pt 4f的XPS谱图、Pt L3-edge和Co K-edge的XANES谱图以及Pt L3-edge的EXAFS谱图。 图4:展示了催化剂在旋转圆盘电极(RDE)测量中的氧还原反应(ORR)性能,包括CV和LSV曲线以及耐久性测试结果。 图5:展示了PtCo@Pt/C-6和Pt/C在燃料电池中的性能,包括燃料电池设置示意图、极化曲线、与DOE目标的性能指标对比以及峰值功率密度的比较。 总结展望 本研究成功合成了尺寸均匀、分散良好的纳米级Pt金属间化合物,这些化合物作为PEMFCs中的ORR催化剂,展现出了优异的催化活性和稳定性。 通过XPS和XAS结果表明,合金中Pt的d带中心较低,有利于提高ORR性能。实验结果表明,使用PtCo@Pt/C-6催化剂的膜电极组件(MEA)在0.9V时的质量活性达到0.49 A/mgPt,超过了美国能源部(DOE)的目标(0.44 A/mgPt),并且在耐久性测试后仅损失32 mV,远低于Pt/C催化剂的78 mV。 这些结果证明了PtCo@Pt/C-6催化剂在PEMFCs中的实际应用潜力,为开发高性能、高稳定性的Pt基合金催化剂提供了新途径。 文献信息 标题:Pt−Pyrrole Complex-Assisted Synthesis of Carbon-Supported Pt Intermetallics for Oxygen Reduction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells 期刊:ACS Catalysis 原创文章,作者:计算搬砖工程师,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/22/5440dc957c/ 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 文锐EnSM: 全固态锂硫电池阴离子可调界面稳定性的演化过程和降解机制 2023年11月3日 大工AM:剖幽析微!深入探究氢氧化物析氧反应重构活性位点来源 2022年11月30日 石墨烯-多孔材料,高效CO2捕获!最新Nature Energy! 2024年6月13日 孙克宁/王振华/汪国秀AM:钙钛矿氧化物中氧空位浓度对锂硫电池性能的影响 2023年10月14日 周鹏/闫研Nature子刊:简单氟化策略,突破氮化碳催化水分解瓶颈! 2022年12月2日 北化工耿建新/上大石国升Adv. Sci.:单原子催化剂聚集体:尺寸匹配对硫正极的电催化性能至关重要! 2023年10月12日