吉大Nature子刊：晶格氧在氢传感反应中的重要作用

了解金属氧化物半导体的传感机理对于高性能传感器的发展至关重要，而典型的传感机制仅识别空气中表面化学吸附氧的作用，忽略了表面晶格氧的作用。基于此，吉林大学李国栋教授等人为晶格氧参与H₂传感机制提供了实验证据。以锗（Ge）掺杂二氧化锡（SnO₂）为例，利用原位漫反射红外傅立叶变换光谱（DRIFTS）和原位拉曼光谱研究了H₂-传感过程中表面的变化，发现表面晶格氧参与氢气传感反应。掺20% Ge的SnO₂纳米纤维具有最高的响应（500 ppm H₂时S=39.2）、良好的选择性和快的响应速度（0.1% H2时< 2 s）。

通过DFT计算，作者研究了引入Ge是否能促进LOM机制的发生。该模型是使用2×2×2金红石SO晶胞构建，其中四个Ge原子取代了16个Sn原子中的四个，其中SGO的晶格常数小于SO的晶格常数。这种压缩晶格应变导致SnO₆八面体的压缩和变形，因此Sn-O键长沿a轴和b轴的长度从2.08 Å拉伸到2.10 Å，而沿c轴的长度则变为2.05 Å。此外，从(110)方向看，Sn-O-Sn的键角从180°变为162°，可能导致电子结构发生变化。

此外，作者研究了引入Ge原子后SO中氧逸出能的变化以及变化的因素。SGO中的氧逸出能明显低于SO，表明SGO的晶格氧更易转移形成化学吸附氧。SGO的O 2p波段中心高于SO，表明SGO从晶格氧到化学吸附氧的转变在热力学上更有利。因此，引入Ge和由此产生的晶格畸变有助于优化电子结构。

Essential role of lattice oxygen in hydrogen sensing reaction. Nat. Commun., 2024, DOI /10.1038/s41467-024-47078-x.

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