​理化所JACS: 疏水通道调控气体传输和局部浓度，实现安培级电流密度CO2电解

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​理化所JACS: 疏水通道调控气体传输和局部浓度，实现安培级电流密度CO2电解
在安培级电流密度下选择性地将二氧化碳转化为多碳(CO2-C2+)产品是一种有效和可持续的碳废物升级和循环战略。在如此高的电流密度下，要获得良好的CO2-C2+转化性能，必须有高效的CO2转移，以补偿其快速消耗，并使电极表面的CO2浓度保持恒定和较高。
到目前为止，已经开发了多种策略来通过增加气态CO2的输送或者通过在电极表面捕获CO2来实现局部CO2浓度的提高。但是，气体传输路径仅限于颗粒间空隙，三相反应界面通常局限于被疏水性添加剂包围的催化剂附近。此外，由于缺乏形貌控制、缺陷和氧化态调控等催化剂设计策略，在电极修饰过程中活性中心容易被掩埋或被忽略。
​理化所JACS: 疏水通道调控气体传输和局部浓度，实现安培级电流密度CO2电解
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近日，中国科学院理化技术研究所李翠玲课题组采用湿化学法制备了疏水性多孔氧化亚铜球(p-Cu2O)，通过改变造孔剂的直径可以产生孔径范围为140、240和340 nm的多孔p-Cu2O，而不影响其粒径，使其成为研究电化学CO2转化为C2+过程中孔径效应的理想平台。疏水通道不仅有利于CO2的快速传输，而且可以捕获压缩的CO2气泡，形成丰富而稳定的三相界面，这对于高电流密度的电催化是至关重要的。
性能测试结果显示，由于具有最佳的气体传输和活性位点暴露，具有240 nm孔径的疏水性多孔p-Cu2O-240表现出最佳的CO2-C2+性能，C2+的法拉第效率和生产速率分别为75.3±3.1%和2518.2±8.1 μmol h-1 cm-2。
​理化所JACS: 疏水通道调控气体传输和局部浓度，实现安培级电流密度CO2电解
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原位光谱表征和理论计算表明，p-Cu2O的凹面上产生的原子台阶位点作为活化CO2分子的活性位点，降低了通过OC-COH途径进行C-C偶联反应的能垒，从而加速*CO和*COH之间的二聚化动力学以形成*OCCOH，并最终促进电化学CO2转化为C2+。综上，该项研究突出了疏水通道在调控气体传输和局部浓度方面的重要性，为设计在高电流密度下实现CO2的选择性转化催化剂提供了有效指导。
Revolutionizing CO2 electrolysis: fluent gas transportation within hydrophobic porous Cu2O. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00082

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