中科大曾杰团队，10天三篇Nature子刊！

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中科大曾杰团队，10天三篇Nature子刊！

中科大曾杰/耿志刚Nature Sustainability：全新可持续手段合成羟胺

中科大曾杰团队，10天三篇Nature子刊！
第一作者：Xiangdong Kong、Jie Ni
通讯作者：曾杰、耿志刚
通讯单位：中国科学技术大学
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羟胺（NH2OH）是一种重要的含氮化工原料，广泛应用于化学、农药和制药领域。传统的羟胺合成方法使用氨作为氮源，并需要苛刻的反应条件，导致不利的环境足迹。
本研究开发了一种由电力驱动的等离子体-电化学级联路径（PECP），直接从环境空气和水中以温和的条件可持续合成羟胺。在第一步中，环境空气和水的等离子体处理提供了高达120.1 mM浓度的硝酸溶液。随后，获得的硝酸选择性地通过铋基催化剂电化学还原为羟胺。在-1.0 V相对于可逆氢电极的电位下，羟胺的法拉第效率达到了81.0%。
因此，该PECP方法实现了高达713.1 μmol cm−2 h−1的羟胺产率，选择性为95.8%。值得注意的是，PECP方法的两个步骤都在室温下操作。
总体而言，我们的工作为从更简单的原料在更温和的条件下高效合成羟胺提供了一种可行的方法，为化学工业的可持续性转型做出了贡献。
文献信息
标题：Synthesis of hydroxylamine from air and water via a plasma-electrochemical cascade pathway
期刊：Nature Sustainability
DOI：10.1038/s41893-024-01330-w
中科大曾杰/耿志刚Nature子刊：Cu单原子与相邻Co3O4耦合高效串联电催化还原硝酸盐为氨
中科大曾杰团队，10天三篇Nature子刊！
第一作者：Yan Liu, Jie Wei, Zhengwu Yang
通讯作者：曾杰、耿志刚
通讯单位邮箱：中国科学技术大学
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硝酸盐（NO3–）通过电催化还原成氨（NH3）是一种可持续合成氨的有前景的方法。然而，中间体吸附构型的多样性使得同时优化中间体的结合能变得非常困难。尽管广泛报道的基于铜（Cu）的电催化剂有利于NO3–的吸附，但关键问题之一是亚硝酸盐（NO2–）的积累，由于其吸附能力弱，导致催化剂快速失活和随后加氢步骤的动力学缓慢。
本研究通过将铜单原子催化剂与相邻的Co3O4纳米片结合，来增强NO3–还原为NH3的电催化。所得到的串联催化剂氨产率为114.0 mgNH3 h-1 cm-2，超过了之前报道的所有基于Cu的催化剂。机理研究表明，Co3O4的结合调节了NO2–的吸附构型，并增强了与NO2–的结合，从而加速了NO3–到NH3的电还原。
文献信息
标题：Efficient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co3O4
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-48035-4
中科大曾杰/耿志刚Nature子刊：空间解耦策略促进环氧丙烷电合成
中科大曾杰团队，10天三篇Nature子刊！
第一作者：迟明芳、柯景文、Yan Liu
通讯作者：曾杰、耿志刚
通讯单位邮箱：中国科学技术大学
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传统的环氧丙烷工业合成方法因产生大量废水和污泥而逐渐被淘汰，而基于过氧化氢的工艺虽环境友好但成本高昂。由于活性、稳定性和选择性等性能限制，环氧丙烷的电化学合成远未实际应用。
本研究通过空间解耦策略显著提升了环氧丙烷的电化学合成效率。中国科学技术大学曾杰教授、耿志刚教授团队，通过在阳极生成溴并将其转移至独立反应器与丙烯反应，避免了阳极和丙烯的直接接触。该策略有效防止了副反应的发生，消除了大量烯烃输入和剧烈搅拌电解质对稳定性的干扰，提高了选择性和稳定性。
实验结果显示，环氧丙烷的选择性可达99.9%以上，法拉第效率为91%，稳定性超过750小时。当电极面积扩大到25cm2时，连续电解50小时，电流为6.25A，可以获得262g纯环氧丙烷。
此外，该电化学溴醇路线也适用于其他烯烃的高效转化。这些发现证明了电化学溴醇路线在制造环氧化物方面的可行性。
文献信息
标题：Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-48070-1

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