深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ：硝酸根还原制氨！

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深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ：硝酸根还原制氨！
电催化硝酸根还原反应是将NO3–转化为NH3是一种新兴的氨生产和“绿氢”储存策略，但是NO3–RR高过电位和氨选择性低的瓶颈问题函待解决，探索高效的催化剂是实现NO3–RR制氨的工业化应用的关键。
近日，深圳大学刘剑洪，张黔玲教授团队通过电位诱导自重构的方法实现氢氧化钴上锚定Ru单原子位点，用作硝酸盐还原制氨的催化剂。研究发现，碱式碳酸氢钴前驱体在NO3–RR过程中会自发自重构形成更稳定的Co(OH)2，当Ru掺杂在碱式碳酸氢钴中能够促进自重构的发生，形成Ru单原子与Co(OH)2的复合结构，该结构显著提升了NO3–RR制氨活性。有效提高了催化效率，为设计高性能NO3–RR制氨催化剂提供新的思路。该工作发表在国际期刊Chemical Engineering Journal上，第一作者为深圳大学曹慧群副教授与硕士研究生梁彬，通讯作者为叶盛华博士、颜学庆教授和张黔玲教授。
本文要点
要点1：针状的碱式碳酸氢钴（Co2(OH)2CO3）在NO3–RR过程中表面发生电位诱导的自重构形成片状氢氧化钴（Co(OH)2），从而得到Co2(OH)2CO3@Co(OH)2核壳结构。将Ru单原子掺入到Co2(OH)2CO3中能够促进深度重构，令Co2(OH)2CO3彻底自重构为Co(OH)2，最终形成Ru单原子位点（Ru SAS）锚定在Co(OH)2纳米片上（Ru SASs/Co HNSs）。
要点2：深度自重构形成的Ru SASs/Co HNSs具有优异的NO3–RR性能，有效的降低了硝酸根还原的过电位。在-0.3 V vs. RHE时，法拉第效率接近100%，产氨速率为4.83 mol h-1 m-2，并且能够用作Zn-NO3–电池阴极。
要点3：理论和实验分析表明，Ru SASs与Co(OH)2之间存在电子相互作用而被稳定锚定，Ru SASs是催化活性位点，并且NO3–转化为NH3的途径是以*NO为特征中间体的N端途径。此外，Ru SASs能够有效促进了*NH2–到*NH3的热力学决速步骤，从而促进了NO3–到NH3的整体转化过程。
深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ：硝酸根还原制氨！
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深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ：硝酸根还原制氨！
文章标题：Constructing Ru single-atomic sites through potential-induced self-reconstruction to accelerate electrocatalytic nitrate reduction for ammonia production

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