锂金属电池，最新Nature Energy！

众所周知，延长锂（Li）电池循环寿命的有效策略之一即通过策略性地调节电解液组成来控制锂负极上的反应并稳定固态电解质界面（SEI）。

在此，美国宾夕法尼亚州立大学王东海和伊利诺伊大学Anh T. Ngo等人开发了一种高度氟化的六元环醚（3,3,4,4,5,5-六氟四氢吡喃，HFTHP），其展现出具有特定的约束构象，最大限度地减少其与锂离子的配位。

作者将其用作高浓度双盐醚类电解液的稀释剂，并且氟化环醚与电解液中的线性类似物具有不同的配位行为。其中，HFTHP与锂离子的配位相互作用最小，从而减轻了对锂金属的反应性并限制了对SEI的损害。

更加重要的是，使用HFTHP显示出与锂离子作为稀释剂的最小配位，改进了锂离子溶剂化结构，从而形成富DFOB^–和BF₄^–的锂离子溶剂化结构。在SEI形成过程中，双阴离子产生由富Li₂O的内层和富LiF的外层组成的稳定双层SEI。基于此，由1 M LiDFOB和0.4 M LiBF₄ DME/HFTHP组成的电解液表现出优异的电池性能。

图1.锂离子与稀释剂BTFE、TTE和HFTHP之间的配位相互作用

总之，该工作通过引入一种最小化配位能力的高氟化环状醚稀释剂，其具有最小的锂离子配位能力和增强的电化学稳定性。同时，作者通过区分双阴离子对SEI层的贡献，证明了其在调控SEI形成过程中的关键作用。因此，形成的双层SEI包含富含Li₂O的内层和富含LiF的外层，极大地提高锂金属负极的稳定性和可逆性。

所开发的电解液在Li（50µm）||NMC811（4 mAh cm^-2）电池的循环寿命和循环稳定性方面有显著改善，在室温和60℃下进行568和218次循环后分别保持80%的容量。

因此，该工作不仅增进了对氟化醚稀释剂溶剂化行为的理解，而且通过引入最小化配位稀释剂来促进稳定SEI层的形成，为开发LMBs的优质电解液提供了策略，从而实现了LMBs寿命的延长。

图2. 电池性能

Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent, Nature Energy 2024 DOI: 10.1038/s41560-024-01519-5

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