戴黎明院士，最新AEM综述！

第一作者：Yan Li

通讯作者：戴黎明

通讯单位：新南威尔士大学

论文速览

本文深入综述了电化学C-N偶联过程，该过程通过同时还原二氧化碳（CO₂）和含氮小分子（如N₂、NO₂⁻、NO₃⁻、NH₃等），促进有机氮化合物（例如尿素、甲胺、甲酰胺和乙胺）的生产，对推进碳中和和人工氮循环具有重要意义。

尽管在这一新兴领域取得了显著进展，但仍面临挑战，包括反应物吸附缓慢、副反应竞争以及复杂的多步骤途径，导致产量和选择性较低。设计和开发低成本且性能卓越的催化剂对于成本效益高和精确的电化学C-N键合至关重要。

本文提供了对在环境条件下从地球丰富的资源/废物（如CO₂和小含氮分子）通过电化学C-N键形成反应合成有价值的有机氮化合物，特别是使用碳基催化剂。

文中讨论了相关的电化学C-N键形成机制、先进碳基电催化剂的设计原则以及不同电解槽设计对电化学效率的影响，同时探讨了当前障碍和未来前景。

图文导读

图1：C-N偶联电催化合成含氮有机物的示意图，以及设计碳基催化剂的相关策略。

图2：CO₂和不同氮物种参与的C-N偶联机制。

图3：碳氮偶联法电化学合成甲酰胺，包括在铜表面生成甲酰胺的路径示意图、电合成策略以及电合成生产甲酰胺的潜在表面反应路径。

图4：通过C-N偶联电化学合成甲胺的机制，包括从CO和NO直接电合成甲胺的提议机制、在Cu₂@v-Mo₂NO₂表面生成甲胺的自由能图以及CoPc-NH₂/CNT催化的从CO₂和NO₃⁻合成甲胺的八步级联反应路径。

图5：通过C-N偶联电化学合成乙胺的机制。

图6：掺氟碳纳米管电催化CO₂和硝酸盐合成尿素

总结展望

本文综述了电化学C-N偶联反应的最新进展，这一反应对于合成有机氮化合物具有重要意义。作者讨论了提高选择性、定量检测产物、反应机理阐释、策略性催化剂设计以及大规模化学生产等方面的挑战和未来方向。为了提高C-N偶联的效率，需要深入理解反应机理，优化催化剂设计，并发展新的检测技术。

此外，对于大规模生产，选择合适的电解槽配置同样重要。文章强调了理论计算和机器学习在催化剂设计和反应机理研究中的作用，以及碳基催化剂在电化学C-N偶联中的潜力。

文献信息

标题：Rationally Designed Carbon-Based Catalysts for Electrochemical C-N Coupling

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401341

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