黄云辉等最新AEM！可持续预锂化策略，延长电池三倍寿命！

第一作者：Xinlong Chen

通讯作者：Wang Wan, 李洒, 黄云辉, 王超

通讯单位：同济大学，华中科技大学

论文速览

预锂化是一种公认的提高电池能量密度的策略。然而，传统的预锂化方法主要致力于补偿初始活性锂损失(ALL )，而忽略了长期循环过程中的ALL。

本研究提出了一种可持续的预锂化策略，通过使用超薄的Li-Mg-Al合金箔来增强电池的能量密度和寿命。通过增加预锂化程度和在阳极中预存稳定的LiC_x，实现了可持续的锂补充，显著提高了电池的循环寿命和能量密度。

此外，本研究还揭示了使用纯锂箔进行接触预锂化时的挑战，如难以薄化至5微米以下，以及在预锂化过程中丧失电子通道，导致锂的利用率低和残留物多。

通过开发Li-Mg-Al三元合金箔，显著改善了机械性能和脱锂行为，实现了高效、均匀的预锂化过程，从而显著提高了电池的能量密度，并使电池寿命延长了三倍。

图文导读

图1：一次性预锂化和可持续预锂化方法的比较，包括不同预锂化程度和衰减速率下的估算能量密度和循环性能。

图2：对96Li2Mg2Al合金进行了表征，包括拉伸测试、XRD图谱、HRTEM图像、O1s光谱以及5微米厚合金箔的数码照片。

图3：不同锂（合金）箔的脱锂比率，以及使用纯锂箔和96Li2Mg2Al箔进行石墨预锂化的示意图和照片。

图4：石墨与96Li2Mg2Al经历不同接触时间后的开路电位（OCP）和活性锂库存测试，以及Li||Gr电池和LFP||Gr电池的首圈容量-电压曲线。

图5：循环2200次后，Li-Gr电极和96Li2Mg2Al-Gr电极的表面和横截面SEM图像，以及不同LFP||PreGr电池循环后的EIS。

总结展望

预锂化作为一种提高电池性能的策略，长期效果一直存在不确定性。本研究提出的可持续预锂化方法不仅提高了平均能量密度，还改善了电池的循环寿命。

研究表明，30%的预锂化程度可以使循环寿命增加三倍，并将平均能量密度提高15%。通过调整预锂化程度对于实现延长的循环寿命至关重要。

然而，不当的预锂化方法，如使用纯锂金属或不匹配的N/P比率，可能会导致加速锂衰减率，从而减少循环寿命。本研究通过引入含少量Al和Mg的三元96Li2Mg2Al合金进行预锂化，提高了加工性并保证了预锂化过程中离子和电子通道的保持，显著提高了锂的利用率。

此外，本研究还有效提高了电池循环寿命，同时在1000个循环后将LFP的放电比容量从87.8 mAh g⁻¹提高到116.3 mAh g⁻¹。本研究的可持续预锂化策略超越了传统的一次性阳极预锂化，突出了全电池设计的重要性，并提示重新评估预锂化方法的潜在负面影响，特别是对于可能因使用锂金属进行接触预锂化而减少循环寿命的长循环电池系统。

文献信息

标题：Sustainable Prelithiation Strategy: Enhancing Energy Density and Lifespan with Ultrathin Li-Mg-Al Alloy Foil

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202304097