邱介山/于畅，最新ACS Catalysis！

第一作者：Wenbin Li

通讯作者：邱介山、于畅

通讯单位：大连理工大学、北京化工大学

论文速览

在铋（Bi）基催化剂上，由CO₂直接转化为甲酸盐为利用可再生电力生产重要化学品提供了有潜力的路线。然而，受电化学条件下催化剂结构和状态不稳定的限制，电还原CO₂为甲酸盐仍然面临活性和稳定性之间的权衡，尤其是在高电流密度下。

在文中，作者报道了一种金属-碳界面调制策略，合成了具有稳定的空间结构、独特亲CO₂和疏水界面的交联和缺陷碳修饰的Bi纳米粒子（Bi-DC）催化剂。在近中性电解液（1 M KHCO₃）中，Bi-DC表现出卓越的电化学还原CO₂为甲酸盐的能力，其性能可与强碱性体系相媲美。

在0.4 A的膜电极组装反应器中实现了120 h的稳定电解，甚至在5 A的工业级高电流下也能稳定运行。碳物种促进了活性组分Bi的重构和分散，同时空间限域效应有助于甲酸盐的形成，并实现了长期稳定的电解。

图文导读

图1：常规铋催化剂的活性物质降解和CO₂RR动力学示意图，以及Bi-DC催化剂的结构稳定化示意图。

图2：SEM、TEM、HR-TEM展示Bi-DC的形态，以及Bi-DC中C和Bi元素的TEM元素分布。

图3：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商业Bi的测量。

图4：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商业Bi在不同电压下的性能。

图5：流动池中Bi-DC的性能。

图6：双电极MEA电解槽的性能。

总结展望

本研究报道了一种具有独特的亲CO₂和疏水界面的Bi-DC催化剂，其通过特殊的sp²/sp³杂化碳提供了碳导向的空间限域效应和卓越的分子筛选能力，实现了高活性和稳定的电化学还原CO₂为甲酸盐。Bi-DC催化剂在近中性电解液（1 M KHCO₃）的流动池中达到了-378 mA cm⁻²的j_formate，并在MEA中以0.4 A下连续稳定运行120 h，表现出优异的耐久性。

此外，还在25 cm²活性面积的电解池中实现了5 A的电流下的稳定运行，验证了Bi-DC催化剂电化学还原CO₂为甲酸盐的大规模应用潜力。本研究为金属-碳催化剂实现超越活性和稳定性平衡的卓越电催化性能提供了可行途径。

文献信息

标题：Beyond Leverage in Activity and Stability toward CO2 Electroreduction to Formate over a Bismuth Catalyst

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c01519

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