科研大佬Edward H. Sargent院士，又一重磅JACS！

第一作者：Mi Gyoung Lee

通讯作者：Edward H. Sargent、Mohamed Eddaoudi

通讯单位：加拿大多伦多大学、阿卜杜拉国王科技大学

论文速览

将二氧化碳（CO₂）转化为合成烃燃料越来越受到关注。鉴于将CO₂转化为乙烯的进展，Edward H. Sargent院士团队探索了二聚成1-丁烯的途径，1-丁烯是一种烯烃，可以作为乙烯长链烷烃的结构单元。本论文探讨了将CO₂转化为合成烃类燃料的方法，特别是通过电化学合成乙烯（C₂H₄）后，进一步将其二聚成1-丁烯（1-C₄H₈）。

作者研究了一系列含有双金属催化位点的金属有机骨架（MOFs），发现可调的孔道结构能够优化选择性，而周期性的孔道通道则增强活性。在将CO₂转化为1-C₄H₈的串联系统中，作者发现了性能最佳的MOF：M′₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF，其1-C₄H₈的产率达到1.3 mol g_cat^-1 h^-1，C₂H₄的转化率为97%。

基于这些实验数据，作者预测了当CO₂直接从空气捕获时，且所需能量由风电提供，估计产率为−2.1 kg-CO₂e/kg-1-C₄H₈。

图文导读

图1：不同金属组合(M‘₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF上乙烯二聚体的DFT计算

图2：M′M″ MOF催化剂的设计和表征

图3：环境条件下乙烯二聚性能及气体吸收研究

图4：串联系统实现eCO₂RR，然后进行乙烯二聚反应

图5：1-C₄H₈生产的碳足迹

总结展望

研究团队合成了双金属H₂:RuNi MOF催化剂，并研究了其将C₂H₄二聚化为1-C₄H₈的活性。通过串联电化学-热化学系统，直接从CO₂在环境条件下生产1-C₄H₈，取得了显著的成果。

级联路线代表了生成可再生燃料的战略途径，最终实现了航空业实现净零碳排放的目标。本工作为打造零碳运行的未来全球航空业起到了关键作用。

文献信息

标题：Bimetallic Metal Sites in Metal−Organic Frameworks Facilitate the Production of 1‑Butene from Electrosynthesized Ethylene

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03806